Einfluss von Germaniumoxid auf die strukturellen Aspekte und die Bioaktivität von bioaktivem Silikatglas

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9582 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Ternäres Silikatglas (69SiO2–27CaO–4P2O5) wurde auf dem Sol-Gel-Weg synthetisiert, und verschiedene Prozentsätze an Germaniumoxid GeO2 (6,25, 12,5 und 25 %) und Polyacrylsäure (PAA) wurden hinzugefügt. DFT-Rechnungen wurden auf der B3LYP/LanL2DZ-Theorieebene für die molekulare Modellierung durchgeführt. Zur Untersuchung der Wirkung von GeO2/PAA auf die Struktureigenschaften wurde Röntgenpulverbeugung (XRPD) eingesetzt. Die Proben wurden mittels DSC, ART-FTIR und mechanischen Tests weiter charakterisiert. Bioaktivitäts- und antibakterielle Tests wurden bewertet, um den Einfluss von GeO2 auf die Biokompatibilität mit biologischen Systemen zu ermitteln. Modellierungsergebnisse zeigen, dass das molekulare elektrostatische Potenzial (MESP) auf eine Verbesserung der Elektronegativität der untersuchten Modelle hindeutet. Während sowohl das Gesamtdipolmoment als auch die HOMO/LUMO-Energie die erhöhte Reaktivität des P4O10-Moleküls widerspiegeln. Die XRPD-Ergebnisse bestätigten die Probenbildung und zeigten die Korrelation zwischen der Kristallinität und den Eigenschaften. Sie zeigten, dass kristallines Hydroxylapatit (HA) eindeutig in den höchsten Prozentsätzen von GeO2 gebildet wird, was 25 % als starken Kandidaten für medizinische Anwendungen nahelegt, was mit den Ergebnissen von übereinstimmt mechanische Eigenschaften und die übrigen Charakterisierungsergebnisse. In-vitro-Experimente mit simulierter Körperflüssigkeit (SBF) zeigten eine vielversprechende Biokompatibilität. Die Proben zeigten eine bemerkenswerte antimikrobielle und biologische Aktivität, wobei die stärkste Wirkung bei 25 % lag. Die experimentellen Ergebnisse dieser Studie zeigten, dass der Einbau von GeO2 in das Glas hinsichtlich struktureller Eigenschaften, Bioaktivität, antimikrobieller Eigenschaften und mechanischer Eigenschaften für biomedizinische Bereiche und insbesondere für Dentalanwendungen vorteilhaft ist.

Bioaktives Glas besteht aus dreidimensionalen Netzwerken aus Silikat/Phosphat, die meisten davon basieren auf Na2O, CaO, P2O5 und SiO2, die in biologischen Systemen implementiert werden könnten und starke chemische Bindungen mit Knochen bilden1,2. Es ist unter anderem biomaterialgetrieben für verschiedene biomedizinische Anwendungen2,3 bestimmt. In jüngster Zeit wird Bioglaszement (BGC) aufgrund seiner adhäsiven Beschaffenheit, Strahlenundurchlässigkeit und Haltbarkeit zum Füllen von Hohlräumen und Brüchen verwendet. Durch die Säure-Base-Reaktion zwischen Glasionomer und wässriger Polyacrylsäure (PAA) kann es sich chemisch an Knochen binden4. Abgesehen von ihrer Fähigkeit, sich chemisch an Knochen zu binden, sind sie auch spannungsempfindlich, was ihren Nutzen bei der Stabilisierung einer schwangeren Fraktur5 verringert. BGC wurde sowohl in der Hals-Nasen-Ohrenheilkunde (HNO) als auch in der Zahnmedizin eingesetzt6,7,8,9,10,11. Die Verwendung von BGC in der Zahnmedizin bietet viele Vorteile, darunter Biokompatibilität, Bioaktivität, hohe Dimensionsstabilität, gute Beständigkeit gegen Kohäsionsversagen und vernachlässigbare Schrumpfung beim Einbau. Es wurden Anstrengungen unternommen, diese Materialien zu verbessern und sie für biomedizinische Anwendungen zu nutzen12,13,14. Germaniumoxid ist eine anorganische Verbindung, die bei der Verwendung in BGC zur Verbesserung der Eigenschaften eine wichtige Rolle spielen kann. Sie hat theoretisch die Fähigkeit, Si im Glasnetzwerk zu ersetzen15,16. Aus früheren Untersuchungen wurde berichtet, dass GeO2 in Glasionomer auf Boratbasis (BGG) eingebaut wurde17,18. Es wurde festgestellt, dass sich die Abbinde- und Verarbeitungszeit (Handhabungseigenschaften) dieser Gläser durch die Einbindung von Ge verlängert, da dadurch die Anzahl der nicht verbrückten Sauerstoffatome (NBOs) im Glasgitter verringert wird, was zu einem geringeren Aufbau führt und Arbeitszeiten19. Dickey et al.20 erwähnten Ge-basierte ionische Gläser und konnten nicht beurteilen, ob dieser Zement zur Verwendung bei der Wirbelsäulenstabilisierung injizierbar war oder nicht. Andererseits könnte die molekulare Modellierung auf verschiedenen Ebenen der Theorie genutzt werden, um die experimentellen Bemühungen zur Aufklärung der molekularen Strukturen vieler Systeme und Verbindungen zu erfüllen. In diesem Sinne wurden Glasmodelle mithilfe von MD-Simulationen erstellt, um verschiedene Faktoren zu untersuchen, die die Aktivität von Kationen nachahmen, um physikalische und chemische Eigenschaften aufzuklären21. Ein anderer Ansatz wurde über den Ab-initio-Weg genutzt, um verschiedene physikalische Glasparameter zu untersuchen22. DFT wurde verwendet, um die Struktur-Leistungs-Beziehung für Polypropylen-Verbundwerkstoffe zu untersuchen, die mit reduziertem Graphenoxid rGO23 modifiziert wurden. Es wird angegeben, dass die DFT erfolgreich zur Berechnung der Aktivierungsenergie eingesetzt wurde. Es wird auch darauf hingewiesen, dass rechnerische Methoden zur Untersuchung physikalischer, chemischer und biologischer Wechselwirkungen sowohl für Glas als auch für Hydroxylapatit eingesetzt werden könnten. Es wurde zusammen mit anderen Charakterisierungsinstrumenten verwendet, um die Wirkung physikalischer Parameter wie der Temperatur auf die In-vitro-Bioaktivität sowie die molekularen und mechanischen Eigenschaften von Hydroxylapatit aufzuklären24,25,26. Aufgrund der biologischen Aktivität und der einzigartigen molekularen Eigenschaften wurden solche Verbindungsklassen anschließend für verschiedene biomedizinische Anwendungen eingesetzt27,28.

Die Identifizierung der strukturellen Eigenschaften von Materialien mittels Röntgenbeugung hat einen großen Einfluss auf die Verbesserung ihrer Eigenschaften und die Maximierung ihrer Nutzung in verschiedenen Anwendungen, was für die Untersuchung der kristallinen Phasen von Glasmaterialien von großer Bedeutung ist29,30.

Auf dieser Grundlage besteht das Ziel der vorliegenden Arbeit darin, bioaktives Glas zu entwickeln, das besser mit biologischen Systemen bekämpft werden kann und eine antimikrobielle Aktivität speziell für Dentalanwendungen aufweist. Das Silikatglassystem (69SiO2–27CaO–4P2O5) wird hergestellt und mit Germaniumoxid/Polyacrylsäure (GeO2/PAA) modifiziert. Um die molekulare Wechselwirkung der untersuchten Proben zu verstehen, werden auf DFT:B3LYP/LanL2DZ basierende Berechnungen durchgeführt, um einige physikalische Parameter wie TDM und ∆E zu berechnen. Anschließend wird eine MESP-Kartierung durchgeführt, um die aktiven Zentren der untersuchten Strukturen anzuzeigen. Eine XRPD-Studie wird durchgeführt, um die Wirkung von GeO2/PAA auf die strukturellen Eigenschaften und die damit verbundenen Veränderungen der physikalischen und biologischen Eigenschaften aufzudecken.

Modellstrukturen simulierten die Wechselwirkung von P4O10Si3O6 mit CaO und GeO2 unter Verwendung des Gaussian 09-Pakets31 bei Molecular Spectroscopy and Modeling Unite, National Research Centre, Ägypten. Die Modellstrukturen wurden mit DFT am B3LYP/LanL2DZ-Modell32,33,34 optimiert und berechnet. Elektronische Eigenschaften und Reaktivität wurden durch Berechnung der MESP-Zuordnung für Modellstrukturen untersucht35,36,37.

Sigma Aldrich lieferte Tetraethylorthosilicat (TEOS), Calciumnitrat-Tetrahydrat Ca (NO)3H2O und Triethylphosphat (TEP) (98 Prozent), 33 Prozent Ammoniaklösung und 68 Prozent Salpetersäure. Zur Verdünnung sowohl der Salpetersäure als auch der Salpetersäure wurde entionisiertes Wasser verwendet Ammoniaklösungen auf 2 M (mol).

Für diese Arbeit wurden vier Glasproben hergestellt: drei Germaniumoxid enthaltende Gläser und ein germaniumfreies 69SiO2–27CaO–4P2O5 (Molprozent) Glas (SCP). In den germaniumhaltigen Gläsern sind GeO2-Konzentrationen von (SCPGe 6,25 %), (SCPGe 12,5 %) und (SCPGe 25 %) Mol-% vorhanden. Das Kontrollglas wurde 2 Stunden lang bei Tg getempert. Dieses Glaspulver wurde in den Charakterisierungs- und Bioaktivitätsexperimenten verwendet, die im Abschnitt „Charakterisierungstechniken“ beschrieben sind.

Auf einer Glasplatte wurden die Glaskörnchen gründlich mit Polyacrylsäure (PAA – Mw, 210.000, 90 m, Kent, UK) und sterilem entionisiertem Wasser vermischt, um Zement herzustellen. Der Zement wurde mit einem Pulver-zu-Flüssigkeits-Verhältnis (P:L) von 2:1 mit PAA-Zusätzen von 50 Gewichtsprozent hergestellt. In der Pulverkomponente wurden Glas- und PAA-Pulver verwendet, während in der Flüssigkomponente steriles DI-Wasser verwendet wurde. Vor dem Einlegen in die entsprechenden Formen wurden die Komponenten in den 20 s gründlich vermischt. Eine speziell entwickelte Teflonform wurde vorbereitet, um zylindrische Proben mit Abmessungen von 3 mm Durchmesser und 6 mm Höhe zu formen. Diese Abmessungen wurden gemäß (International Standards Organization (ISO) Nr. 9917 (2007)38 bestimmt. Anschließend wurde eine weitere Teflonform vorbereitet, um Scheibenproben mit Abmessungen von 6 mm Durchmesser und 3 mm Höhe zu formen. Diese Abmessungen wurden entsprechend bestimmt Gemäß International Standards Organization (ISO) Nr. 9917 (2007)38. Kreisförmige Scheiben (5 mm Durchmesser) wurden 0, 4, 8 und 16 Tage lang bei 37 °C in 40 ml simulierte Körperflüssigkeitslösung (SBF) getaucht In-vitro-Bioaktivitätstests. Die Membranen werden mit destilliertem Wasser gereinigt und getrocknet, nachdem sie aus dem SBF entnommen wurden. Als Ergebnis wird SBF durch Auflösen von NaCl, NaHCO3, KCl, K2HPO4·3H2O, MgCl2·6H2O und Na2SO4 in destilliertem Wasser hergestellt Pufferung mit Tris und HCl-Lösung, um einen pH-Wert von 7,4 zu erreichen, wie von Kokubo und Takadama39 beschrieben. Sigma Aldrich stellte alle Chemikalien zur Verfügung.

Untersuchen Sie DSC, um die thermische Stabilität des bioaktiven Phosphosilikatglases zu beurteilen. Das Pulver der Probe wurde in einen DSC-Probenhalter gegeben und wir haben die kalorimetrischen Kurven im Temperaturbereich von 25–1200 °C bei einer Heizrate von 10 °C min−1 in einer Stickstoffumgebung (30,0 ml min) aufgezeichnet −1) auf einem DSC-60-System (Shimadzu, Japan).

Röntgenbeugungsstudien wurden im Röntgenkristallographielabor des Physics Research Institute des National Research Center durchgeführt. Pulvermuster der untersuchten Proben wurden mit einem Röntgendiffraktometer (PANalytical Empyrean, Niederlande) mit Cu-kα-Strahlung bei 30 mA und 45 kV bei Umgebungstemperatur gemessen. Die Diffraktogramme wurden im 2-Theta-Bereich von 10°–80° gescannt, mit Scanschritt 0,026, Zählzeit 40 s Schritt−1. Für die Linienprofilanalyse wurde eine Standard-Quarzprobe verwendet. Die Datenanalyse und -visualisierung erfolgte über HighScore Plus suite40 und WinPLOTR41.

ATR-FTIR-Spektraldaten wurden im Bereich 4000–400 cm−1 mit dem Spektrometer VERTEX 80 (Bruker Corporation, Deutschland) in Verbindung mit Platinum Diamond ATR gesammelt, das aus einer Diamantscheibe als internes Reflexionselement besteht.

In einer auf einer Glasplatte montierten Teflonform wurde der kombinierte Zement verdichtet. Die Proben wurden mit Zelluloidstreifen abgedeckt und mit einer weiteren Glasplatte nach unten gedrückt. Nach dem Aushärten wurden die Proben aus der Form genommen und vor der Prüfung 24 Stunden lang in destilliertes Wasser gelegt. Die Druckfestigkeit aller Proben wurde mit einer universellen mechanischen Prüfmaschine (Lloyd Instrument, LRX plus PI Nr. 01/2962 England) gemessen. Bei einer Traversengeschwindigkeit von 1 mm/min wurden die Proben auf die mechanische Prüfausrüstung von Lloyd geladen. Zwischen den beiden Metallplatten wurden die Proben vertikal mit einem flachen Ende positioniert. Die Belastung wurde so lange ausgeübt, bis die Probe zerdrückt war, und die zum Bruch jeder Probe erforderliche Spitzenkraft in Newton wurde anhand der Belastung aufgezeichnet. Die Druckfestigkeit wurde in (MPa) mit der folgenden Gleichung berechnet:

Dabei ist (CS) die Druckfestigkeit (MPa), (P) die Last am Bruchpunkt (N), (d) der Durchmesser (mm) der Probe und (π) eine Konstante = 3,14.

Jede Gruppe wurde wie zuvor beschrieben auf den Druckfestigkeitstest vorbereitet. Dies ist eine andere Möglichkeit, spröde Materialien zu testen, die beim Testen an den Griffen brechen können. Druckprüfungen werden verwendet, um die endgültige Zugfestigkeit eines fragilen Materials zu beurteilen. Die Scheibenproben wurden auf der mechanischen Prüfausrüstung von Lloyd montiert und die Last wurde mit einer Kreuzkopfgeschwindigkeit von 0,5 mm/min auf die Proben ausgeübt, wodurch die Proben komprimiert wurden, bis ein Bruch auftrat. Unter Verwendung der folgenden Gleichung wurde die diametrale Zugfestigkeit in (MPa) berechnet:

Dabei ist (DTS) die diametrale Zugfestigkeit (MPa), (P) die Last (N) am Bruchpunkt, (d) der Durchmesser (mm) der Proben, (t) die Höhe (mm). die Proben und (π) ist eine Konstante = 3,14.

Unter Verwendung einer maßgeschneiderten Teflonform wurden in dieser Studie zylindrische Proben aus Glasionomerzement auf der flachen Dentinoberfläche hergestellt (5 mm Länge x 2 mm Durchmesser). Diese Abmessungen wurden gemäß der International Standards Organization (ISO) Nr. 9917 ermittelt. (2007)38. Anschließend wird die Form wieder zusammengebaut. Zur Beurteilung der Scherbindungsfestigkeit wurde eine Materialprüfmaschine mit einer Querkopfgeschwindigkeit von 1/2 mm pro Minute verwendet. Die Haftfestigkeit wird mithilfe eines Scherhaftfestigkeitsaufbaus mit kreisförmiger Grenzfläche bewertet.

Die antimikrobielle Aktivität von SCPGe wurde auf Muller-Hinton-Agar (MHA, Indien) für Bakterien und PDA für Candida albicans bewertet. Auf der Oberfläche von vorbereitetem MHA und PDA wurden 24 Stunden junge Kulturen von Staphylococcus aureus ATCC 6538, Bacillus subtilis ATCC 6633, Escherichia coli ATCC 8739, Salmonella typhimurium ATCC14028 und Klebsiella pneumonia ATCC 13.883 sowie 48 Stunden junge Kulturen von Candida albicans ATCC10231 kultiviert für Bakterien bzw. Candida albicans. Mit einem sterilen Maiszünsler wurden Vertiefungen (6 mm) geschnitten; 100 µl SCPGe wurden in die Vertiefung überführt und 2 Stunden lang bei 4 °C belassen. Rifampin wurde als Kontrolle für den Bakterienstamm verwendet, während Fluconazol als Kontrolle für Candida albicans verwendet wurde. Anschließend wurden die Platten 24 Stunden lang bei 37 °C für Bakterien und 48 Stunden lang bei 28 °C für Candida albicans inkubiert. Nach der Inkubation wurden die Hemmzonen gemessen und aufgezeichnet und dieser Versuch wurde dreimal wiederholt38,42.

MHK-Werte verschiedener SCPGe-Konzentrationen (von 25 bis 0,781 %) wurden gegen Staphylococcus aureus ATCC 6538, Bacillus subtilis ATCC 6633, Escherichia coli ATCC 8739, Salmonella typhimurium ATCC14028 und Klebsiella pneumonia ATCC 13.883 sowie eine 48-Stunden-Jungkultur von Candida albicans ATCC10231 und durchgeführt überprüft durch Bouillon-Mikroverdünnungsassay43. Es wurden verschiedene Konzentrationen von SCPGe hergestellt. Testproben (100 µl) verschiedener Konzentrationen wurden in sterile Mikrotiterplattenvertiefungen gegeben, die mit 100 µl doppelt konzentrierter Mueller Hinton (MH)-Bouillon gefüllt waren, um Endkonzentrationen von 25, 12,5, 6,25, 3,125, 1,56 und 0,781 % zu erreichen. Bakterienzellsuspension (50 µl) entsprechend (OD entsprechend 0,5 McFarland-Standard) wurde in alle Vertiefungen mit Ausnahme derjenigen in der Negativkontrollvertiefung gegeben. Die Vertiefungen der Positivkontrolle wurden mit MH-Brühe und Bakteriensuspension gefüllt, um zu prüfen, ob die Brühe zur Unterstützung des Bakterienwachstums ausreicht. Die Negativkontrollvertiefungen bestanden aus sterilem destilliertem Wasser und Mueller-Hinton-Bouillon, um die Sterilität zu überprüfen. Die Platten wurden 24 Stunden lang bei 37 °C inkubiert. Um das Bakterienwachstum anzuzeigen, wurden 30 µl Resazurinlösung (0,02 % Gew./Vol.) (HiMedia) in jede Vertiefung gegeben und die Platte über Nacht vorinkubiert. Ein Farbwechsel von Blau zu Lila, Rot oder Rosa deutete auf das Wachstum von Bakterien hin. Eine Farbveränderung der Wachstumskontrollvertiefungen zu rosa, rot oder violett zeigte das ordnungsgemäße Wachstum des Isolats an, und keine Farbveränderung der sterilen Kontrollvertiefungen deutete auf das Fehlen von Verunreinigungen hin. Das Experiment wurde in zweifacher Ausfertigung durchgeführt und dreimal wiederholt43,44.

Zellkulturkultivierung HFB4 (humaner normaler Fibroblast) wurde von Science Way für wissenschaftliche Forschungen (Stadt Nasr, Ägypten) bezogen und für den Zytotoxizitätstest verwendet. Die getestete Zelle wurde in Dulbeccos modifiziertem Eagle-Medium, ergänzt mit 100 mg ml-1 Streptomycin, 100 Einheiten ml-1 Penicillin und 10 % hitzeinaktiviertem fötalem Rinderserum, in einer angefeuchteten Atmosphäre mit 5 % (v/v) CO2 bei 37 °C gehalten C. Der Prozentsatz der Zelllebensfähigkeit wurde anhand der folgenden Formel berechnet:

Aliquots von 50 μl Zellsuspension (3 × 103 Zellen) wurden in Mikroplatten mit 96 Vertiefungen ausgesät und 24 Stunden lang in Vollmedium inkubiert. Anschließend wurden die Zellen 48 Stunden lang mit einem weiteren Aliquot von 50 μl Medium behandelt, das Germanium/Bioglas (gelöst in 0,5 % DMSO) in unterschiedlichen Konzentrationen (1000–31,25 μg ml−1) enthielt. Die Platten wurden 24 Stunden lang bei 37 °C und 5 % CO2 atmosphärischen Bedingungen inkubiert. Die Zellen wurden mit 50 μl Vertiefung (3-(4,5-Dimethylthiazol-2-yl)-2,5-diphenyltetrazoliumbromid (MTT)-Lösung inkubiert. Die Absorption jeder Vertiefung wurde bei einer Wellenlänge von 560 nm abgelesen unter Verwendung eines ELISA-Lesegeräts45.

Der erste Schritt besteht darin, den Aufbau der Modellmoleküle zu beschreiben. Wie in Abb. 1 angedeutet, gibt es vier Modellmoleküle. Abbildung 1a zeigt das Hauptmodellmolekül P4O10. Abbildung 1b zeigt P4O10, dotiert mit Si3O6. Abbildung 1c zeigt das gleiche Modell P4O10–Si3O6, dotiert mit CaO, und schließlich zeigt Abb. 1d P4O10–Si3O6–CaO, ​​dotiert mit GeO2. Für jedes Modell wird die Energieoptimierung berechnet, dann werden sowohl das Gesamtdipolmoment als auch das molekulare elektrostatische Potential auf der Theorieebene DFT: B3LYP/LanL2DZ berechnet.

Optimierte Strukturen von (a) P4O10, (b) P4O10 dotiert mit Si3O6, (c) P4O10–Si3O6 dotiert mit CaO und (d) P4O10–Si3O6–CaO dotiert mit GeO2.

Die optimierten Strukturen von Phosphatglas, das aus mit Si3O6, CaO und GeO2 dotierten P4O10 und P4O10 besteht, sind in Abb. 1 dargestellt. Tabelle 1 enthält das berechnete Gesamtdipolmoment (TDM) und die HOMO/LUMO-Bandlückenenergie (ΔE) für P4O10. P4O10 dotiert mit Si3O6, Modell von P4O10–Si3O6 dotiert mit CaO und P4O10–Si3O6–CaO-Modellmolekül dotiert mit GeO2, berechnet auf theoretischem B3LYP/LanL2DZ-Niveau. Der TDM von P4O10, der 0,000 Debye beträgt, stieg aufgrund der Dotierung mit Si3O6 auf 5,080 Debye. Die Werte für das mit CaO dotierte P4O10–Si3O6-Modellmolekül stiegen jedoch auf 11,938 Debye und 16,272 Debye für P4O10–Si3O6–CaO–GeO2. Basierend auf den berechneten Ergebnissen wird der Schluss gezogen, dass der TDM-Wert von P4O10 mit zunehmendem Dotierungsniveau zunahm.

Andererseits verringerte sich die Energie, die erforderlich ist, um ein Elektron vom höchsten besetzten Molekülorbital (HOMO) zum niedrigsten unbesetzten Molekülorbital (LUMO) in der P4O10-Struktur zu übertragen, von 3,623 eV auf 0,692, 0,395 und 0,376 eV für mit Si3O6 dotiertes P4O10 , P4O10-Si3O6, dotiert mit CaO bzw. P4O10–Si3O6–CaO, ​​dotiert mit GeO2.

Für die vorgeschlagenen Strukturen wurden Karten des molekularen elektrostatischen Potentials (MESP) erstellt, wie in Abb. 2 dargestellt. MESP-Karten werden auf der theoretischen DFT-Ebene unter Verwendung von B3LYP/LanL2DZ untersucht. MESP-Karten bieten im Allgemeinen eine einfache Möglichkeit, die Verteilung elektronischer Ladungen innerhalb der untersuchten Struktur zu klären und so die wahrscheinlichsten aktiven Zentren zu ermitteln. Die MESP-Farben reichen von den negativsten bis zu den positivsten in der folgenden Reihenfolge: Rot, Orange, Gelb, Grün, Cyan und Dunkelblau, wobei Rot einem extrem negativen Potenzial und Blau einem positiven Potenzial entspricht. Außerdem weist der gelbe Bereich auf ein niedrigeres negatives Potenzial als der rote hin, und der gelbe Bereich weist auf den Bereich mit neutralem Potenzial hin35,36,37.

DFT berechnete MESP von (a) P4O10, (b) P4O10 dotiert mit Si3O6, (c) P4O10–Si3O6 dotiert mit CaO und (d) P4O10–Si3O6–CaO dotiert mit GeO2 bei B3LYP/LanL2DZ.

Die berechneten Karten, wie in Abb. 2 dargestellt, bestehen nur aus zwei Farben, nämlich Rot und Gelb, die den extrem negativen Bereich für Rot und neutrale Bereiche für Gelb darstellen.

Die Verteilung der Ladungen der Atome kann in gewissem Maße auch über die Elektronegativität der Atome, an die sie gebunden sind, in Beziehung gesetzt werden. Atome mit hoher Elektronegativität werden von einer roten Farbe umgeben, wenn sie mit anderen als elektronegativen Atomen kombiniert werden. Das Vorhandensein mehrerer Atome mit nahezu gleicher Elektronegativität engt die Farbverteilung erheblich ein. Daher kann man sich bei der Bestimmung, ob eine aktive Stelle von Interesse eine chemische Wechselwirkung eingehen kann, auf MESP-Karten verlassen.

In Bezug auf die MESP-Karte von reinem P4O10 gibt es in der erstellten Karte nur eine Farbe, nämlich die gelbe Farbe, was bedeutet, dass P4O10 eine neutrale Struktur (dh inaktiv) ist, wie in Abb. 2a dargestellt. Somit werden die TDM- und HOMO/LUMO-Bandlückenergebnisse durch die MESP-Kartenergebnisse bestätigt. Aufgrund der Dotierung mit Si3O6 werden jedoch zwei Farben beobachtet: Rot und Gelb, wie in Abb. 2b dargestellt. Die rote Farbe befindet sich rund um die Si3O6-Struktur und erstreckt sich auf einige Bereiche innerhalb von P4O10. Dies bedeutet, dass die Elektronegativität von P4O10 durch die Dotierung mit Si3O6 zunahm. In Abb. 2c und d sind die Verbesserungen der Elektronegativität der P4O10-Si3O6-Struktur bei Wechselwirkung mit CaO bzw. P4O10-Si3O6-CaO-Modellmolekülen, dotiert mit GeO2, dargestellt. Eine Erhöhung des Dotierungsniveaus führt zu einer Verbesserung der Elektronegativität der untersuchten Modelle, da die Intensität der roten Farbe zunimmt. Die Zunahme der Intensität der roten Farbe bei Erhöhung des Dotierungsniveaus bestätigt die TDM-Ergebnisse und die HOMO/LUMO-Energie, die die erhöhte Reaktivität des P4O10-Moleküls widerspiegelt.

Wir haben DSC verwendet, um die thermische Stabilität der SCP-Probe zu testen. Die zur Erstellung der DSC-Kurve verwendete getrocknete Gelglasprobe ist in Abb. 3 dargestellt. In dieser Studie wird die Probe von Raumtemperatur auf 1200 °C erhitzt. Untersucht wurden die Tg (charakteristische Übergangstemperaturen), Tc (Kristallisationstemperaturen) und Tm (Schmelztemperaturen) für Gläser im Originalzustand (533 °C, 1005 °C, 1200 °C). Im DSC der erste endotherme Peak bei 176,23 °C, der H2O und andere Lösungsmittel verdrängt. Der exotherme Peak bei 253,6 °C ist auf die Pyrolysereaktion freier organischer Spezies und/oder die Freisetzung des entstehenden Wassers aus der weiteren Kondensation von Silanol- und P-OH-Gruppen zurückzuführen, wie in einer anderen Studie beschrieben46. Der Beginn des endothermen Peaks bei 535,27 °C hängt mit dem Abgang der Nitratgruppe zusammen. Der DSC-Test erklärt, dass alle Nitrate bei 597,53 °C47 entfernt wurden. Der Glasübergang (Tg) des Gelglases begann bei etwa 597,07 °C. Während der exotherme Peak bei 1005,24 °C lag, was dem Kristallisationsprozess des Glases entspricht.

DSC- und TGA-Kurve des bioaktiven Glasgelpulvers nach zweitägigem Trocknen bei 120 °C.

Die Veränderung der Röntgenbeugungsmuster wurde in allen Phasen der Untersuchung der Proben verfolgt. Die aufgezeichneten Beugungsmuster zeigten das Vorhandensein von SCP in kristalliner Form und zeigten die charakteristischen Beugungspeaks von SCP und Germaniumoxid, wie in Tabelle 2, Abbildungen gezeigt. 4 und 5. Die Beugungspeaks von SCP wurden durch den Abgleich mit den Karten 96-810-3588, 96-231-0557, 96-154-0706 und 96-153-0880 der COD-Datenbank bestätigt (Abb. 4), ebenfalls sehr ähnlich die gemeldeten ähnlichen Bioglassysteme48,49,50. Die GeO2-Peaks stimmten genau mit der PDF2-Karte Nr. 98-005-9625 für GeO2 überein. Aus Abb. 4 geht klar hervor, dass der auffälligste Kristallpeak im SCP-Muster bei 44,6° P2O5 zugeordnet ist und auch für Calciumphosphatsilikat (Ca15(PO4)2(SiO4)6)49 berichtet wird, was durch erklärt werden kann Tatsache ist, dass P2O5 die aktivste Komponente des SCP-Systems ist, um einen kristallinen Kern des kristallinen Zustands zu bilden. Es steht im Einklang mit der zuvor veröffentlichten Literatur51.

Beugungsmuster von bioaktivem Glas (SCP) vor der Zugabe von GeO2.

Beugungsmuster von SCP gemischt mit unterschiedlichem Anteil an GeO2.

Auffällig ist, dass die Bioglasprobe (SCP) im kristallinen Zustand erscheint, obwohl sie nicht auf die Kristallisationstemperatur erhitzt wurde. Dies lässt sich durch die Veröffentlichungen über die Fähigkeit von Bioglas erklären, sich bei Raumtemperatur und unter Umgebungsbedingungen zu rekristallisieren50. Darüber hinaus ist die Kristallisationsaktivität von P2O5-Ionen51.

Nach der Zugabe von Polyacrylsäure (PAA) zeigten die Beugungsergebnisse eine Änderung des kristallinen Zustands der Proben mit unterschiedlichen Prozentsätzen an Germaniumoxid (Abb. 6), was auf den Effekt der amorphen Natur der Polyacrylsäure zurückzuführen ist52,53.

Beugungsmuster nach Zugabe der Polyacrylsäure.

Das Verschwinden der Kristallinität in der Bioglasprobe 1 (Abb. 6) kann auf den Prozess der Rekristallisation der Proben nach dem Auflösen in Polyacrylsäure und die Möglichkeit der Bildung von Bindungen zwischen SCP und PAA zurückgeführt werden. Es wurde berichtet, dass die Existenz von PAA den Kristallisationsprozess behindert und den amorphen Zustand stabilisiert53. Das Vorhandensein von GeO in kleinen Mengen (Proben 2 und 3) kann jedoch, wie durch molekulare Modellierung vorhergesagt, mit SCP-Ionen (P2O5) interagieren, die die Wirkung von Polyacryl verringern und den kristallinen Zustand wieder wiederherstellen. Wenn der Anteil an Germaniumoxid erhöht wird (SCPGe 25 %), kann sich der Überschuss an GeO an PAA binden, woraufhin die Fähigkeit der Moleküle, sich neu anzuordnen, abnimmt und wieder zur amorphen Anordnung tendiert.

Die Ergebnisse der Pulverbeugung der Proben nach Eintauchen in den SBF über verschiedene Zeiträume von 4, 8 und 16 Tagen zeigten die Bildung von Hydroxylapatit (HA), Abb. 7, 8 und 9. HA, definiert mit den bedeutendsten Gipfeln um 21°, 26° und 31° gemäß Kartennummer 98-008-2291 der ICSD-Datenbank, berichtete auch über Veröffentlichungen19,49,54, was durch die Ergebnisse von bestätigt wurde IR. Allerdings kam es zu Schwankungen im kristallinen Zustand und in der Kristallitgröße, so dass es manchmal kristallin erscheint und manchmal amorph ist, Abb. 7, 8 und 9 und Tabelle 3.

Beugungsmuster nach Zugabe von 4 Tagen in SBF.

Beugungsmuster nach Zugabe von 8 Tagen in SBF.

Beugungsmuster nach Zugabe von 16 Tagen in SBF.

Wir können die Vielfalt des kristallinen Zustands von Hydroxylapatit während seiner Bildung mit unterschiedlichen Zeiträumen wie folgt erklären: Der Prozess der Bildung von Hydroxylapatitschichten verläuft, wie veröffentlicht55,56, über mehrere Stufen, beginnend mit der Freisetzung von Bioglasionen bis Wechselwirkung mit der Lösung, dann Bildung im amorphen Zustand und dann die Entstehung von Kristallkeimen, auf denen sich Partikel ansammeln. Dieser Prozess kann gegenseitig sein und dazu führen, dass sich der kristalline Zustand der Probe im Laufe der Zeit ändert.

Das kristalline Erscheinungsbild und die Kristallitgröße (Tabelle 3) scheinen mit zunehmender Eintauchdauer in SBF zwischen den Verhältnissen Ge12 % und Ge25 % zu wechseln, was darauf hindeutet, dass der kristalline Zustand bei den höchsten Prozentsätzen von GeO2 eindeutig gebildet wird.

Die Verbesserung der mechanischen Eigenschaften von Ge25 %, von der berichtet wurde, dass sich die mechanischen Eigenschaften im kristallinen Zustand verbessern, macht es zu einem starken Kandidaten für medizinische Anwendungen, was mit den Ergebnissen der IR für dieses Verhältnis übereinstimmt50.

Aufgrund der Grenzflächenreaktion zwischen diesen Materialien und SBF veränderten sich die anfänglichen charakteristischen Banden von SCP, Germaniumoxid nach dem Eintauchen in SBF dramatisch. Infolgedessen zeigten die Spektren dieser Materialien neue Banden. Die Bioaktivitäten der hergestellten Biomaterialien werden anhand der IR-Spektren von Hydroxylapatit als Referenz bewertet. Die FTIR-Banden der SCPGe-Proben (0, 6,25, 12,5, 25 %) sind in Abb. 10 dargestellt. Beim Vergleich der Immersion bildeten sich zusätzliche Banden bei 505–556 cm−1, die der P-O-Krümmung (kristallin) und P entsprechen –O (amorphe) Krümmung bzw. Das Vorhandensein von kristallinem CO, das sich über eine Bande von 963 cm−1 erstreckt, weist auf die Bildung einer Schicht aus Hydroxylcarbonat-Apatit (HCA) hin, und es wird beobachtet, dass deren Bildung in der SCPGe 25-Probe zunahm. Aufgrund der O-H-Gruppen (Hydroxylgruppen) auf der Oberfläche der Proben können die Banden bei 1412 zugeordnet werden, die dem CO-Expansionsmodus (Streckung) zugeordnet sind. Das Verhalten von Proben in SBF im Laufe der Zeit zeigt das gleiche Muster, mit einer leichten Abnahme der Bandenintensität, was darauf hindeutet, dass CO die Bildung der Hydroxylcarbonat-Apatit-Schicht (HCA) begünstigt.

FTIR des SCPGe (0, 6,25, 12,5, 25 %) nach 4-tägigem Eintauchen in SBF.

Aber in Abb. 11 FTIR-Bereiche für SCPGe-Proben (0, 6,25, 12,5, 25) in SBF. Bei 510–615 cm−1, was der Krümmung von P-O (kristallin) bzw. der Krümmung von P-O (amorph) entspricht, erschien es 8 Tage später als vor dem Eintauchen. Das Vorhandensein von kristallinem CO, das sich über eine Bande von 963 cm−1 erstreckt, weist auf die Bildung einer Hydroxylcarbonatapatitschicht (HCA) hin. Aufgrund der O-H-Gruppen (Hydroxylgruppen) auf der Oberfläche der Proben können die Banden bei 963 und 1412 cm-1 zugeordnet werden, die dem CO-Expansionsmodus (Streckung) zugeordnet sind. Das Verhalten von Proben in SBF über die Zeit zeigt das gleiche Muster, was darauf hindeutet, dass CO die Bildung der Hydroxylcarbonat-Apatit-Schicht (HCA) begünstigt.

FTIR des SCPGe (0, 6,25, 12,5, 25) nach 8-tägigem Eintauchen in SBF.

Nach 16-tägigem Eintauchen in SBF werden sie den Streckschwingungen der PO43−-Gruppe in kristallinen Phosphatphasen zugeordnet. Bei 1180–1200 cm−1 hingegen kann eine Streckung der P–O-Gruppen beobachtet werden. Die charakteristischen Banden von PO43− erschienen in der Nähe von 963 cm−1. Diese Ergebnisse deuten auf die Bildung einer Calciumphosphatschicht hin. Die Bildung der Ca-P-Schicht führte zu einer Abnahme der Banden (565, 610, 630 und 1198 cm−1), die mit der Si-O-Si-Bindungsschwingung in Zusammenhang standen, was auf die Bildung einer HA-Schicht auf der Oberfläche des Biokomposits hinweist. Es wurde festgestellt, dass diese Bande bei SCP schwach auftrat, aber allmählich bis zu SCPGe25 % anstieg. Darüber hinaus stellen wir fest, dass der Anstieg des Germaniumoxids die Bildung von Hydroxylapatit erhöht (Abb. 12). Dies ist höchstwahrscheinlich auf das durch das GeO erzeugte weniger dichte Glasnetzwerk, die Bildung von mehr Si-O-NBOs und das Aufbrechen von Si zurückzuführen –O-Si-Bindungen spielen eine Schlüsselrolle bei der biologischen Reaktion an der Grenzfläche bioaktiver Materialien, wenn sie Körperflüssigkeiten ausgesetzt werden. Daher ist die Untersuchung der Bindungskonfiguration ein wichtiger Schritt bei der Entwicklung neuer Gläser und ihrer biomedizinischen Anwendungen.

FTIR des SCPGe (0, 6,25, 12,5 und 25) nach 16-tägigem Eintauchen in SBF.

Um die Auswirkung der Ge-Ionenfreisetzung auf die In-vitro-Bioaktivität zu bestimmen, wurden zu jedem Zeitpunkt Tests mit simulierter Körperflüssigkeit (SBF) durchgeführt, um die Auswirkung des Si4+-Ersatzes durch Ge4+ auf den Mineralisierungsprozess festzustellen. Insbesondere kam es nach 16-tägiger Inkubation in SBF zu einer Kristallisation von Hydroxylapatit (Ca5(PO4)3OH).

Die Druckfestigkeit jedes Zements wurde in Bezug auf die GeO2-Konzentration (0, 6,2, 12,5 und 25 Gew.-%) bestimmt und die Ergebnisse sind in Abb. 13 dargestellt. Die Cs für die Kontrolle betrugen 36,8 MPa, Ge-6,25 betrug 42,2 MPa. GeO2-12,5 betrug 55,9 MPa und GeO2-25 betrug 72,9 MPa. Für alle Proben wurden die R2-Werte auf 0,996 geschätzt. Im Vergleich zu den Kontrollgläsern erhöhte sich die GeO2-Konzentration (6,25–12,5–25 %). Dies ist höchstwahrscheinlich auf den Zusatz von Ge4+ zurückzuführen, der die Si4+-Konzentration verringert. SCPGe wurden mit PAA-Konzentrationen hergestellt, da die Zugabe die rheologischen Eigenschaften verringert. Dies ist auf eine Zunahme der COO–-Gruppen in der Polysalzmatrix zurückzuführen, die eine schnellere Chelatisierung von Metallkationen ermöglicht20 (Tabelle 4).

Cs (Druckfestigkeit) von SCP wurde im Verhältnis zur GeO2-Konzentration (0, 6,2, 12,5 und 25 Gew.-%) bestimmt.

Denn die Zugfestigkeit fragiler Materialien wie Bioglaszemente lässt sich nicht direkt messen. Da viele klinische Ausfälle durch Zugspannung verursacht werden, ist die diametrale Zugfestigkeit (DTS) ein Schlüsselkriterium. Bei diesem Test erzeugen Kompressionsplatten eine Druckkraft über den gesamten Durchmesser einer zylindrischen Probe. Während die Spannungen in den Kontaktzonen unbekannt sind, gibt es Hinweise auf eine Druckkomponente, die die Ausbreitung des Zugrisses verhindert. Die Zementblöcke hatten mit zugesetztem GeO2 eine höhere Festigkeit, siehe Tabelle 5. Die vergrößerte Oberfläche des bioaktiven Glases verursachte diesen Unterschied, da das zur Herstellung der Zementblöcke verwendete PAA das gleiche Molekulargewicht und die gleiche Konzentration aufwies. Die Grenzflächenfläche zwischen Glaspartikeln und PAA pro Volumeneinheit erhöht sich bei Verwendung von GeO2, da GeO2 ein bioaktives Glas erzeugt hat, das aufgrund der höheren Oberflächenrauheit eine höhere spezifische Oberflächenkorngröße aufweist als die Kontrollprobe, die auf der Oberfläche Vernetzungen bilden kann GIC. Aus früheren Studien wurde in Abb. 14 gezeigt, dass Ge für die Erhöhung der mechanischen Eigenschaften von GPCs wie Festigkeit und Modul verantwortlich ist, bis hin zur Kreuzkorrelation der Dichte von Kationen, die die Polyenketten von Säuren chelatisieren, und inwieweit diese Ketten miteinander vernetzt sind. Es ist unwahrscheinlich, dass die erhöhte Vernetzungsdichte der zweiwertigen Kationen für die Erhöhung der Steifigkeit verantwortlich ist, da ein solcher Mechanismus gleichzeitig zu einer Erhöhung der Festigkeit führen würde. Es wird beschrieben, dass die Verschränkung von Polyanionketten ihre seitliche Bewegung einschränkt, während Wechselwirkungen mit benachbarten Ketten ihre Längsbewegung einschränkt28.

DTS (diametrale Zugfestigkeit) für jede Probe wurde in Bezug auf die Ge-Konzentration (0, 6,2, 12,5 und 25 Gew.-%) bestimmt.

Der Vergleich der Scherhaftfestigkeit (MPa) zwischen den Proben, auf die wir uns beziehen, ergab, dass SCPGe25 % bei den mittleren Scherhaftfestigkeitswerten (13,622) höher war als SCPGe (0, 6,25 und 12,5) (3,552–6,456–9,422). (Tabelle 6, Abb. 15). Aus früheren Forschungen gibt es zweigleisige Bonding-Methoden, bei denen die Behandlung mit kurzer Polyalkinsäure die Zahnoberfläche poliert; Die Schmierschicht wird entfernt und die Kollagenfasern werden bis zu einer Tiefe von etwa 0,5–1 mm freigelegt. Anschließend werden die Glasionenkomponenten untereinander dispergiert, um eine feine mechanische Bindung zu bilden. Zusätzlich zum Vorhandensein einer chemischen Bindung, die durch die ionische Reaktion der Carboxylgruppen von Polyalkiensäure mit Calciumionen von Hydroxylapatit entsteht, die an den Kollagenfasern haften bleiben, erhöht sich die Hydrolysebeständigkeit21.

Die Scherbindungsfestigkeit für jede Probe wurde in Bezug auf die Ge-Konzentration (0, 6,2, 12,5 und 25 Gew.-%) bestimmt.

Die antimikrobielle Aktivität von SCPGe war sowohl gegen grampositive, gramnegative Bakterien als auch gegen Candida albicans mit unterschiedlichen Hemmzonendurchmessern im Bereich von 13,6 bis 23,6 mm aktiv, wie in Tabelle 7 und Abb. 16 erwähnt. Das SCPGe zeigte eine beträchtliche antibakterielle Aktivität gegen K. pneumonia mit Hemmzonen 23,6 mm. Antibiotikakontrollen zeigten unterschiedliche Ergebnisse: Rifampin zeigte einen Hemmzonendurchmesser im Bereich von 11,3 bis 28 mm gegen die getesteten Bakterien, während Fluconazol keine Hemmzone gegen C. albicans zeigte.

Antimikrobielle Aktivität von (1 = SCPGe25 %, 2 = Negativkontrolle, C = Positivkontrolle) gegen (S. aureus, B. subtilis, E. coli, S. typhimurium, K. pneumonia und C. albicans).

Die MHK-Werte von SCPGe lagen zwischen (3,125 und 25 %), wie in Tabelle 8 und Abb. 17 dargestellt. Die Konzentration von 25 % ergab eine starke Aktivität. Bacillus subtilis und Salmonella typhimurium zeigten mit einer Konzentration von 3,125 % den niedrigsten MHK-Wert und Escherichia coli zeigte mit 12,5 % den höheren MHK-Wert.

Platte nach 24 Stunden im Mueller-Hinton-(MH)-Bouillon-Resazurin-Assay [rosa Farbe zeigt Wachstum an und blau bedeutet Wachstumshemmung; Die Testorganismen waren (Ca, Candida albicans; Sa, Staphylococcus aureus; Bs, Bacillus subtilis; Ec, Escherichia coli; Kl, Klebsiella pneumonia und St, Salmonella typhimurium), erste Reihe (−ve) = Negativ- oder Sterilitätskontrolle (MH-Brühe). + steriles destilliertes Wasser + Indikator) ohne Bakterien; letzte Reihe (+ve) = Positivkontrolle (MH-Brühe + Bakteriensuspension + Indikator) ohne Verbindungen; [von der 2. Reihe bis zur 7. Reihe (25, 12,5, 6,25, 3,125, 1,56 und 0,781 %) Testverbindung in Reihenverdünnung + MH-Brühe + Indikator + Mikroorganismus).

Abbildung 18 zeigt die morphologische Beobachtung von HFB4, das mit unterschiedlichen Konzentrationen von Ge/Bioglas behandelt wurde, unter einem Umkehrmikroskop. Die resultierenden Daten zeigten, dass die morphologische Untersuchung normaler HFB4-Zelllinien, die mit Germanium/Bioglas in verschiedenen Konzentrationen behandelt wurden, geringfügige Veränderungen in der Zellmorphologie, einschließlich Vergrößerung und geringfügiger Granulierung, insbesondere bei hohen Konzentrationsverhältnissen (1000 und 500 g ml−1) ergab ) im Vergleich zur Kontrolle, wie in Abb. 18 dargestellt.

Morphologische Beobachtung von HFB4, behandelt mit unterschiedlichen Konzentrationen von Ge/Bioglas, unter einem Umkehrmikroskop.

Abbildung 19 zeigt die Lebensfähigkeit der Zellen und den IC50-Wert von Ge/Bioglas-Proben. Die Ergebnisse des MTT-Tests bezogen sich auf die Konzentration der Kombination, die für eine 50-prozentige Zellhemmung erforderlich ist (IC-50-Werte), und betrugen 257,94 µg ml−1, wie in Abbildung 19 dargestellt.

Zelllebensfähigkeit und IC50 von Ge/Bioglas.

Die Sol-Gel-Route wurde genutzt, um ternäres bioaktives Silikatglas (69SiO2–27CaO–4P2O5) herzustellen, das dann mit GeO2 (6,25, 12,5 bzw. 25 %) modifiziert wurde. Modellmoleküle, die bei B3LYP/LanL2DZ berechnet wurden, zeigen eine höhere Reaktivität des untersuchten bioaktiven Silikatglases in Form eines höheren Gesamtdipolmoments TDM mit entsprechend niedrigerer HOMO/LUMO-Energie. Eine weitere Bestätigung der Reaktivität der untersuchten Struktur erfolgte durch die Kartierung des molekularen elektrostatischen Potentials MESP. Die MESP-Kontur zeigte eine Verbesserung der Elektronegativität der untersuchten Modelle, was die durch TDM und HMOM/LUMO-Energie erhaltenen Daten bestätigt. Um die Wirkung von GeO2 auf die physikalischen Eigenschaften zu verfolgen, wurden verschiedene Techniken herangezogen, wie im Folgenden beschrieben. Ausgehend von den DSC-Ergebnissen zeigte sich, dass der erste endotherme Peak bei 176,23 °C zur Entfernung von H2O und anderen Lösungsmitteln, der exotherme Peak bei 253,6 °C auf die Reaktion pyrolysefreier organischer Spezies und/oder die Freisetzung des resultierenden Wassers aus dem weiteren zurückzuführen ist Kondensation von Silanol- und P-OH-Gruppen. Ein weiterer endothermer Peak beginnt bei 535,27 °C und wird auf das Austreten der Nitratgruppe aus der Probe zurückgeführt. Die Tg des Gelglases beginnt bei etwa 597,07 °C, der Kristallisationsprozess des Glases entspricht dem exothermen Peak mit dem Zentrum bei 1005,24 °C. XRD zur Aufklärung der Struktur der untersuchten Proben sowie des Vorhandenseins der charakteristischen Beugungspeaks von SCP und Germaniumoxid in unterschiedlichen Mischungsverhältnissen. Die Zugabe von Polyacrylsäure (PAA) führt aufgrund der amorphen Natur von PAA zu einer Änderung des kristallinen Zustands der Proben mit unterschiedlichen Prozentsätzen der Germaniumzugabe. Nach dem Eintauchen der Proben in die SBF zeigte sich die Bildung von Hydroxylapatit. Aufgrund des HA-Bildungsprozesses trat jedoch eine Variation im kristallinen Zustand auf, und der kristalline Zustand wird eindeutig in den höchsten Prozentsätzen von GeO2 gebildet, was auf einen Ge-Gehalt von 25 % für medizinische Anwendungen hindeutet, was durch die anderen Charakterisierungsergebnisse gestützt wird. ART-FTIR untersuchte die Bioaktivität von Proben nach dem Eintauchen in SBF zu unterschiedlichen Zeiten, was zur Bildung einer Hydroxylapatitschicht auf der Oberfläche der Proben und zur Bildung einer Schicht aus Hydroxylcarbonatapatit (HCA) führen kann, die bei einem Verhältnis von GeO2 zu 25 % der Probe zunahm. Dies stimmt gut mit den durch XRD ermittelten Ergebnissen überein. Die Untersuchung mechanischer Eigenschaften wie Druckfestigkeit, diametrale Zugfestigkeit und Scherbindungsfestigkeit zeigte, dass bei Zugabe von GeO2 zu bioaktivem Glas die Eigenschaften der mechanischen Untersuchung durch Erhöhung des GeO2-Verhältnisses verbessert wurden. Schließlich belegen die antimikrobiellen Ergebnisse, dass die Proben eine positive Wirkung sowohl gegen grampositive, gramnegative Bakterien als auch gegen Candida albicans haben. Darüber hinaus zeigte der MHK-Test die stärkste Aktivität mit 25 %, den niedrigsten MHK-Wert mit einer Konzentration von 6,25 % und Escherichia coli zeigte mit 12,5 % den höheren Wert.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich. Kontaktieren Sie den entsprechenden Autor: [email protected].

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Ahmed F. Mabied

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TMT-Vorbereitung und Charakterisierung von Proben, Verfassen der Arbeit, Diskussion der Ergebnisse, MAI, Durchführung von Molekularmodellierung und FTIR-Messungen und Mitwirkung beim Verfassen und Überarbeiten der Arbeit. MHS führt den antibakteriellen und MIC-Test durch und beteiligt sich an der Erstellung und Überarbeitung des Papiers. AFM führt XRD-Messungen und -Analysen durch und beteiligt sich dann am Schreiben, an der Diskussion und an der Überarbeitung des Papiers.

Korrespondenz mit Ahmed F. Mabied.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Tiama, TM, Ibrahim, MA, Sharaf, MH et al. Einfluss von Germaniumoxid auf die strukturellen Aspekte und die Bioaktivität von bioaktivem Silikatglas. Sci Rep 13, 9582 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36649-5

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Eingegangen: 02. April 2023

Angenommen: 07. Juni 2023

Veröffentlicht: 13. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36649-5

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