Die optische Infrarotsignatur verrät die Quelle

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 13252 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Verbesserung des Wissens über die mineralogische Zusammensetzung von Staub ist der Schlüssel zum Verständnis und zur Vorhersage seiner Klima- und Umweltauswirkungen. Die Variabilität der Staubmineralogie von einer Quelle zur anderen und ihre Entwicklung während des atmosphärischen Transports werden nicht im großen Maßstab gemessen. In dieser Studie verwenden wir Labormessungen, um zu zeigen, dass die Extinktionssignatur von suspendierten Staubaerosolen im atmosphärischen Fenster von 740 − 1250 cm−1 zur Ableitung der Staubmineralogie in Bezug auf die wichtigsten infrarotaktiven Mineralien, nämlich Quarz, Tone und Feldspäte, verwendet werden kann und Calcit. Verschiedene spektrale Signaturen bei der Staubauslöschung ermöglichen die Unterscheidung zwischen mehreren globalen Quellen mit wechselnder Zusammensetzung, wohingegen zeitliche Veränderungen der Staubauslöschungsspektren Aufschluss über größenabhängige Partikelmineralogieänderungen während des Transports geben. Die vorliegende Studie bestätigt, dass spektrale und hyperspektrale Infrarot-Fernerkundungsbeobachtungen ein großes Potenzial zur Aufklärung der Größe und Mineralogie von Luftstaub auf regionaler und globaler Ebene bieten.

Mineralstaub gehört zu den am häufigsten vorkommenden und am weitesten verbreiteten Aerosolarten auf der Erde1,2,3. Staubaerosol beeinflusst das Klimasystem auf vielfältige Weise, einschließlich direkter Auswirkungen auf den kurz- und langwelligen Strahlungshaushalt der Atmosphäre4,5,6,7,8, indirekter Auswirkungen auf die Bildung und Eigenschaften von Flüssigkeits- und Eiswolken9,10,11,12 und Beiträgen zu biogeochemischen Kreisläufen indem es als Nährstoffquelle für die Ökosysteme fungiert13,14, an chemischen Reaktionen in der Atmosphäre beteiligt ist15,16 und zur Verschlechterung der Luftqualität und zu Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit beiträgt17,18. Wie umfangreiche wissenschaftliche Arbeiten in den letzten Jahrzehnten gezeigt haben, hängen die Stärke und das Vorzeichen dieser unterschiedlichen Effekte von der mineralogischen Zusammensetzung des Staubs ab, d Form von Tonen (Kaolinit, Illit, Smektit, Chlorit usw.), Quarz und Feldspäten (Orthese, Albit usw.), Karbonaten (Kalzit, Dolomit), Sulfaten (Gips) sowie Eisen- und Titanoxiden19,20,21. Tatsächlich weisen verschiedene Mineralien unterschiedliche Merkmale hinsichtlich ihrer spektralen Absorptions- und Streueigenschaften, ihrer Fähigkeit, als Wolkenkondensations- oder Eiskeimpartikel zu wirken, ihrer chemischen Reaktivität oder Löslichkeit auf22,23,24,25,26,27,28. Die Kenntnis der mineralogischen Zusammensetzung des Staubs ist von grundlegender Bedeutung für die Beurteilung seiner umfassenden Rolle im Klimasystem der Erde und in der Umwelt.

Beobachtungen zeigen, dass die Mineralogie von Staubaerosolen in der Atmosphäre alles andere als homogen ist3,19,20,29,30,31,32,33,34. Erstens variiert die Zusammensetzung des Staubs aufgrund der unterschiedlichen Bodenmineralogie der verschiedenen Quellgebiete je nach Emissionsregion, und zwar sowohl auf globaler, regionaler als auch lokaler Ebene19,35,36,37. Auch die mineralogische Zusammensetzung des Staubs ändert sich mit der Größe: Quarz, Feldspäte und kalziumreiche Arten kommen im Allgemeinen häufiger in der groben Komponente vor, während Tone und Eisenoxide hauptsächlich auf der Feinfraktion unter 2 µm basieren20,38. Aufgrund seiner Größenabhängigkeit verändert sich die Staubmineralogie während des Transports aufgrund des fortschreitenden Verlusts grober Partikel aufgrund der gravitativen Sedimentation33,39,40. Darüber hinaus kann es in der Atmosphäre zu einer Vermischung von Staubwolken unterschiedlicher Herkunft und Geschichte kommen, die die Mineralogie des Schwebstaubs weiter beeinträchtigen.

Bis heute sind die verfügbaren Informationen über die mineralogische Zusammensetzung des Staubs, seine Größenabhängigkeit und seine räumlichen und zeitlichen Veränderungen in der Atmosphäre noch spärlich und beschränken sich größtenteils auf die spezifischen Bedingungen, die während intensiver Feldkampagnen ermittelt wurden. Es fehlt immer noch die Möglichkeit, regionale und globale Kartierungen der Staubmineralogie in der Luft zu erstellen, was eine entscheidende Einschränkung für die ordnungsgemäße Entwicklung und Validierung der Darstellung von Staub in Erdsystemmodellen sowie für die Eingrenzung seiner regionalen und globalen Klimawirkung darstellt7,26,41.

Aufgrund ihrer globalen Abdeckung, Beobachtungshäufigkeit und mehrjährigen Dauer werden hyperspektrale Satellitenmessungen in verschiedenen Spektralbereichen derzeit zur Charakterisierung der Wüstenstaubhäufigkeit vom Tages- bis zum Mehrjahresmaßstab im Hinblick auf horizontale und vertikale Verteilungen verwendet (z. B.42,43, 44,45,46). Da die verschiedenen Mineralien, aus denen sich die feinen und groben Fraktionen des Staubs zusammensetzen, unterschiedliche spektrale Absorptionssignaturen aufweisen, können diese Satellitenbeobachtungen möglicherweise auch dazu verwendet werden, das Vorhandensein verschiedener Mineralien zu erkennen und ihre relativen Anteile in den Staubaerosolen zu rekonstruieren28,47,48. Daher bieten sie das Potenzial, äußerst wertvolle Erkenntnisse über die größenaufgelöste Staubmineralogie und ihr räumliches und zeitliches Muster zu liefern. Ultraviolette – sichtbare (UV – Vis, ~300 – 800 nm) und sichtbare bis kurzwellige Infrarotbereiche (VSWIR, ~350 – 2500 nm) enthalten die Absorptionssignaturen von Eisenoxiden (Hämatit, Goethit), Tonen und Karbonaten, die häufiger vorkommen der Feinstaubanteil, während der langwellige Infrarotbereich (LWIR, ~2,5 − 25 µm) empfindlicher auf das Vorhandensein von grobkörnigen Silikaten und Carbonaten reagiert, die durch spezifische Gitterschwingungs-Rotationsübergänge in diesem Spektralbereich gekennzeichnet sind, einschließlich Quarz und Feldspäten auf die VSWIR-Strahlung nicht empfindlich ist23,28,48,49.

Bisher konzentrierten sich Bemühungen zur quantitativen Nutzung von Satellitenbeobachtungen zur Ableitung der Staubmineralogie aus ihrer optischen Signatur auf die UV-Vis- und VSWIR-Bereiche des Spektrums und betrachteten daher hauptsächlich Staubmineralien kleiner Größe50,51,52. Mit der Earth Polychromatic Imaging Camera (EPIC) des Deep Space Climate Observatory (DSCOVR) entwickelten Go et al.50 einen Abrufalgorithmus zur Bestimmung der gesamten Eisenoxid-Massenanteile im Staub und seiner Speziation in Hämatit- und Goethitmineralien. Sanwlani und Das52 nutzen MODIS (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer) spektrale optische Tiefenbeobachtungen bei diskreten Wellenlängen, um die wichtigsten mineralogischen Merkmale der entdeckten Staubfahnen zu rekonstruieren. Die EMIT-Mission (Earth Surface Mineral Dust Source Investigation)51, die im Juni 2022 die Internationale Raumstation (ISS) einbezog, wird VSWIR-Reflexionsbeobachtungen nutzen, um neue Daten zur Mineralogie von Ausgangsböden (Ton, Eisenoxide, Sulfate, Karbonate) zu gewinnen ) aus Staub emittierenden Regionen weltweit.

Hyperspektrale Beobachtungen im LWIR, wie sie vom IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer)53 und den IASI-NG-Instrumenten (Next Generation)54 durchgeführt werden, können die von UV-Vis- und VSWIR-Sensoren erhaltenen Informationen durch die Erkennung grober Mineralkomponenten ergänzen, einschließlich Silikate, insbesondere Quarz, Tone und Feldspäte, und Carbonate. Im infraroten atmosphärischen Fensterbereich bei 8–13,5 µm (740–1250 cm–1, d. h. dem Spektralbereich des Infrarotspektrums mit relativ geringer Absorption durch atmosphärische Gase) entsteht die LWIR-Staubsignatur aus dem überlappenden Beitrag von Quarz, Ton und Feldspäte über 900 cm−1 und getrennte Bänder für Calcit (876 cm−1) und Quarz (800 und 777 cm−1) unter 900 cm−123,28. Frühere Literatur, die auf Labortransmissions-, Reflexions- und Emissionsmessungen an Pellet-, Dünnschicht- und Bodenproben basiert, hat gezeigt, dass die LWIR-Spektren von Mineralmischungen in diesem Spektralbereich als lineare Kombination der Spektren ihrer einzelnen Komponenten rekonstruiert werden können. ein Ansatz namens Linear Spectral Mixing (LSM)48,55,56,57, der zur Untersuchung der Oberflächenzusammensetzung der Erde und des Mars58,59 verwendet wird. Die LSM-Analyse von LWIR-Spektren natürlicher Staubmischungen kann verwendet werden, um deren mineralogische Zusammensetzung quantitativ zu ermitteln. Ein erster erfolgreicher Versuch der Anwendung einer LSM-ähnlichen Methode auf atmosphärische thermische Infrarotspektren des IASI wurde durchgeführt, um Informationen über die Grobstaubzusammensetzung für eine Fallstudie über der Wüste Gobi zu erhalten60.

In der vorliegenden Studie untersuchen wir das Potenzial des LWIR-Spektralauslöschungssignals von luftgetragenem Mineralstaub, um Informationen über seine Mineralogie auf globaler Ebene zu erhalten. Wir verwenden Daten hochauflösender LWIR-Extinktionsspektren, mineralogischer Zusammensetzung und Größenverteilung, die aus Laborkammerexperimenten an suspendierten natürlichen Staubaerosolen aus neunzehn Quellregionen weltweit mit kontrastierender Mineralogie gewonnen wurden61. Die Staubaerosole, die mit einem System erzeugt werden, das die Versalzung und Sandstrahlung von Böden während der Winderosion nachahmt, werden in die große CESAM-Simulationskammer62 injiziert und unter dem Einfluss der Schwerkraftabsenkung für einen Zeitraum zwischen 60 und 120 Minuten gealtert. Der fortschreitende Verlust grober Partikel während der Alterungszeit ermöglicht die Reproduktion der zeitlichen Änderungen der Staubgrößenverteilung und der Massenbelastung, wie sie in der realen Atmosphäre von der Emission bis zum Transport über mittlere bis große Entfernungen beobachtet werden61,63,64, vergleichbar mit dem, was in Afrika beobachtet wird Staub aus Quellgebieten in Richtung Mittelmeer und Atlantik20,32,39,40,65,66,67. Die LSM-Analyse wird auf die während der Experimente gemessenen Staubextinktionsspektren angewendet. Eine Bibliothek mit Referenz-Extinktionsspektren für einzelne Mineralien, aus denen Staub besteht, einschließlich Silikate (Familien der Phyllosilikate (Glimmer-, Serpentin-/Kaolinit-, Smektit-, Chlorit- und Talk-/Pyrophyllit-Gruppen) und Tektosilikate (Feldspat- und Silikat-Gruppen), Carbonate, Diatomit und Sulfate). In der Analyse wird ein anhand der in der Literatur verfügbaren Daten für suspendierte Partikel und komprimierte Pellets erstelltes Verfahren verwendet (siehe Methoden).

Wir nutzen diesen einzigartigen Datensatz, um die Fähigkeit des LSM-Ansatzes zu testen, konsistente Informationen über die mineralogische Zusammensetzung des Staubaerosols, seine Größen- und Quellenabhängigkeit sowie seine Modifikationen aufgrund der größenselektiven groben Verarmung bereitzustellen. Die aus der Röntgenbeugung (XRD) und der Röntgenfluoreszenz (RFA) von Staubpartikeln, die über die gesamte Dauer jedes Experiments auf Filtern gesammelt wurden, abgeleitete Massenmineralogie und Massenkonzentration werden mit der ermittelten mineralogischen Zusammensetzung und der rekonstruierten Massenkonzentration der suspendierten Partikel verglichen Staub aus der LSM-Analyse. Dank der Spezifität der Spektralmerkmale im Bereich von 740 bis 1250 cm−1 (8–13,5 µm) ist es möglich, die hochauflösenden LWIR-Extinktionsspektren natürlicher Staubmischungen ausgehend von einer begrenzten Anzahl einzelner Mineralreferenzen zu reproduzieren. Eine quantitative Schätzung der relativen Mengen an Phyllosilikaten, Quarz, Feldspäten, Carbonaten sowie Nebenbestandteilen wie Sulfaten oder Kieselgur kann in Übereinstimmung mit XRD-Analyse und Literaturbeobachtungen abgeleitet werden. Anhand ihrer einzigartigen Extinktionssignatur kann die mineralogische Zusammensetzung von Staubproben aus verschiedenen Quellen ermittelt werden. Es wird gezeigt, dass Änderungen der Staubextinktionsspektren mit der Verweilzeit in der Kammer Aufschluss über Änderungen in der Tonaufteilung und Variationen im Feldspatgehalt mit sich entwickelnder Größenverteilung geben. Eine realistische Schätzung der gesamten Staubmassenkonzentration und ihrer zeitlichen Entwicklung liefert LSM. Die in der vorliegenden Studie durchgeführte Analyse zeigt die Möglichkeit, aus den Messungen hochauflösender Extinktionsspektren von Staub im LWIR-Spektralfenster konsistente mineralogische Signaturen und Mineralquantifizierungen abzurufen und die Entwicklung der Mineralogie anhand der größenselektiven gravitativen Setzung zu verfolgen Staubtransport im großen Maßstab. Diese Ergebnisse unterstützen neue Möglichkeiten zur Nutzung bestehender und zukünftiger Satellitenmessungen und legen nahe, dass die LWIR-Fernerkundungsspektroskopie dazu beitragen kann, unser Wissen über die Staubmineralogie auf globaler Ebene erheblich zu verbessern, indem sie die Vielfalt der Herkunft und Eigenschaften kartiert.

Die Ergebnisse der auf Kammerexperimentdaten angewendeten LSM-Analyse werden für drei Experimente mit Staubaerosolen aus Tunesien, Australien und Kuwait dargestellt (Abb. 1), die unterschiedliche Extinktionsintensitäten und Spektralmerkmale zeigen. Der Vergleich zwischen gemessenen und modellierten Spektren, aufgenommen am Höhepunkt der Staubinjektion in CESAM und nach 20 und 60 Minuten Alterung, wird für die drei Proben angegeben (Abb. 1a – c). Die spektrale Extinktion gegenüber der LSM-Anpassung wird auch für alle verbleibenden 16 Proben dieser Studie dargestellt (ergänzende Abbildung 1). Wie in Abb. 1a–c zu sehen ist, ist der Unterschied zwischen gemessenen und modellierten Spektren (Residuum) gering, was bedeutet, dass das Modell eine sehr gute Anpassung der gemessenen Spektren zu den verschiedenen Zeitpunkten des Experiments liefert. Der normalisierte mittlere quadratische Fehler ist gering und liegt typischerweise zwischen 1 und 5 %. Die modellierten Spektren (die sich aus der Summe der Mineralbeiträge ergeben, dh dem Teil des Extinktionsspektrums, der als Summe der Extinktionen einzelner Mineralien rekonstruiert wird, plus einem Basislinien-Offset-Term) reproduzieren die Bandpositionen und -intensitäten sehr gut. Der Mineralbeitrag (in Rot in Abb. 1a–c) macht den größten Teil des modellierten Signals aus und reproduziert die verschiedenen Absorptionsbanden in den Spektren. Die polynomische Basislinie (schwarz gepunktet in Abb. 1a–c), die sowohl positive als auch negative Werte annehmen kann, zeigt eine geglättete spektrale Variation und trägt zu einem Bruchteil des modellierten Signals bei, der bei 1000 cm−1 normalerweise weniger als 20 % beträgt steigt aber zu niedrigen Wellenzahlen hin um bis zu 50 % an.

Darstellung der LSM-Analyse (Linear Spectral Mixing) und Vergleich mit Online-Messungen. (a, b, c) Gemessene und modellierte Extinktionsspektren (ausgedrückt als Absorption in der Log10-Konvention) für (a) Tunesien-, (b) Australien- und (c) Kuwait-Proben auf dem Höhepunkt der Staubinjektion in der CESAM-Kammer und danach 20 und 60 Minuten Reifezeit. Die modellierten Spektren aus der LSM-Analyse sind die Summe der einzelnen Mineralbeiträge (Sum Minerals, rot dargestellt) und des Basislinien-Offset-Terms (Baseline, schwarz gepunktet dargestellt) (siehe Methoden). Das Residuum (Differenz zwischen gemessenem und modelliertem Signal) wird ebenfalls angezeigt (grau dargestellt). Beispiele für Basislinien und Residuen werden unten in jedem Diagramm angegeben und beziehen sich nur auf die Spektren nach 60 Minuten. Die horizontale schwarze Linie stellt den 0-Wert dar. (d, e, f) Zeitliche Entwicklung der Gesamtmassenkonzentration von Staubaerosolen und Mineralienbeiträgen, erhalten aus LSM-Modellierung und Vergleich mit der Gesamtmassenkonzentration von Staub in CESAM, erhalten aus Online-Größenverteilungsdaten. Es werden Massenkonzentrationen angegeben, die sowohl unter Berücksichtigung der vollständigen Größenverteilung (Gesamtgröße) als auch des Größenschnitts bei 5 µm Durchmesser erhalten wurden, d. h. unter Berücksichtigung nur von Durchmessern unter 5 µm (Größenschnitt 5 µm). Die Gesamtgrößendaten werden gegen die rechte Y-Achse aufgetragen, während die 5 µm-Schnittdaten gegen die linke Y-Achse aufgetragen werden. Der aus Online-Größenverteilungsdaten zu Beginn und am Ende der Experimente berechnete effektive Durchmesser (Deff) ist ebenfalls angegeben. Beachten Sie, dass der Höhepunkt der Staubinjektion bei der Probe aus Kuwait (Bild f) im Vergleich zu Tunesien und Australien (Bild d–e) schneller erreicht wird, was zu einem stärkeren Anstieg der Massenkonzentrationskurve in der Anfangsphase des Experiments führt.

Das LSM-Verfahren ermöglicht es, sowohl überlappende als auch unterschiedliche mineralabsorbierende Merkmale aufzulösen und den Beitrag verschiedener Arten zur Staubmassenkonzentration als Funktion der Zeit zu rekonstruieren. Die Ergebnisse werden für Proben aus Tunesien, Australien und Kuwait dargestellt (Abb. 1d–f; Angabe der absoluten Massenkonzentrationen) und in Tabelle 1 (als prozentualer Mineralbeitrag) für die neunzehn Staubproben dieser Studie zusammengefasst. Weltweit werden realistische Mineralhäufigkeiten simuliert und Unterschiede von Probe zu Probe identifiziert, in allgemeiner Übereinstimmung mit literaturbasiertem Wissen.

Phyllosilikate machen in allen Proben am Höhepunkt der Injektion in CESAM zwischen 36 und 91 % der Masse aus, Werte, die mit Felduntersuchungen an afrikanischen und asiatischen Stäuben übereinstimmen19,20,31,68. Im Einklang mit Beobachtungen29,30,36 dominiert Illit die Tonspeziation für nordafrikanische und chinesische Proben, während Montmorillonit für Proben aus Mauretanien, Äthiopien, Kuwait, Patagonien, Namib − 2 und Australien dominiert. Kaolinit trägt erheblich zur Tonartbildung in Proben aus Nordafrika und der Sahelzone bei, kommt in allen anderen Regionen jedoch nahezu nicht vor. Der Quarzgehalt liegt bei den meisten Proben unter 5 %, erreicht aber bei Proben aus der Sahelzone, der Gobi, Patagonien und Australien zum Höhepunkt der Injektion einen Quarzgehalt von bis zu 21 %. In der Literatur werden auch quarzreiche Proben aus der Sahelzone und Asien beschrieben19,30,31. Feldspäte sind in unterschiedlichen Mengen zwischen 1 und 26 % in allen Proben vorhanden, mit den höchsten Werten für Niger und Bodélé. Die geografische Variabilität des Staubfeldspatgehalts stimmt mit der Bodenzusammensetzung überein, die den höchsten Feldspatgehalt in der Sahelzone aufweist69. Verfügbare Feldbeobachtungen haben jedoch einen viel geringeren Beitrag (< 2 %) von Feldspäten aus Niger- und Bodélé-Quellen gezeigt19. Der Calcitgehalt ist in Tunesien, Marokko, Saudi-Arabien, der Atacama-Region und der Namib-1-Probe am höchsten (33 bis 46 % auf dem Höhepunkt der Injektion in CESAM) und liegt bei weniger als 13 % bei den anderen Proben, mit Ausnahme von Niger und Mali , Patagonien, Namib − 2 und Australien, für die kein Calcit nachgewiesen wurde. Die geografische Verteilung von Calcit zwischen den analysierten Proben spiegelt gut die globale Verteilung dieses Minerals in Bodenproben69 und Feldaerosolbeobachtungen20,29,30,31 wider. Dolomit hat im Einklang mit früheren mineralogischen Analysen in Nordafrika19,20 einen vernachlässigbaren Beitrag zur rekonstruierten Mineralogie, während Anhydrit zum Höhepunkt der Injektion in allen Proben zwischen 0 und 8 % liegt. Feldbeobachtungen von Sulfaten beschränken sich auf kristallinen Gips, der nachweislich einige Prozent zur Staubmasse beiträgt19,20. Kieselgur leistet keinen Beitrag zu allen Proben, mit Ausnahme von Bodélé (6 % in der Spitze) und einem kleinen Beitrag zu Äthiopien (2 %). Die Bodélé-Senke ist ein an Kieselgur reiches Gebiet, und Aerosole aus dieser Zone enthalten Resuspensionen von Detrital-Kieselalgen35. Wir sind daher in der Lage, dieses einzigartige Merkmal der Bodélé-Merkmale anhand unseres Datensatzes und unserer Analyse zu identifizieren.

Die in Abb. 1d–f und Tabelle 1 dargestellten Ergebnisse veranschaulichen die Entwicklung der LSM-rekonstruierten Mineralogie mit einer Lebensdauer in der Kammer von bis zu mehr als 2 Stunden Alterung, die einer Gravitationsverarbeitung entspricht, die der potenziell bei einem Transport über mittlere bis große Entfernungen entspricht . Der effektive Durchmesser (Deff) von Staub, der auch in Abb. 1d–f und Tabelle 1 angegeben ist, variiert im Bereich von 3,1–10,9 µm für frische Bedingungen (Injektionsspitze) bis 1,1–4,0 µm für gealterten Staub, Werte, die die Größe wiedergeben − selektive Veränderungen im Feld innerhalb von 1 bis 5 Tagen nach dem Transport beobachtet39,65,66,70. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass sich die aus LSM ermittelte Staubmineralogie vom Beginn bis zum Ende jedes Experiments ändert. Es lassen sich jedoch keine systematischen Tendenzen für alle Stichproben erkennen. Der Gehalt an Schichtsilikaten, Calcit, Quarz und Feldspäten nimmt für die verschiedenen Proben im frischen und gealterten Zustand abwechselnd zu oder ab. Ein genauerer Blick auf die Daten zeigt jedoch einige übereinstimmende Merkmale. Im Hinblick auf die Speziation von Phyllosilikaten lässt sich feststellen, dass bei Vorhandensein von Kaolinit die Tendenz besteht, systematisch vom frischen zum gealterten Zustand zuzunehmen, mit einem maximalen Anstieg von 32 % für Libyen (das ist der prozentuale Anteil von Kaolinit an der gesamten Staubmasse). 17 bis 49 % vom frischen zum gereiften Zustand). Infolgedessen wird Kaolinit, das, wie im vorherigen Absatz besprochen, nie die vorherrschende Tonart für frischen Staub ist, in guter Übereinstimmung mit Feldbeobachtungen19 zur vorherrschenden Tonart für gealterten Libyen-, Niger- und Bodélé-Staub. Dies könnte möglicherweise darauf hindeuten, dass der frische Staub in CESAM repräsentativ für die ersten Stufen der Staubemissionen in die Atmosphäre ist, ein Zustand, der vor Ort nur selten untersucht wurde20,71. Montmorillonit zeigt im Gegensatz dazu eine Tendenz zur Abnahme (bis zu 30 % Abweichung) vom frischen zum gealterten Zustand, wohingegen Illit bei den meisten Proben mit zunehmender Alterung und fast systematisch zunimmt, wenn kein Kaolinit vorhanden ist. Während die Artbildung zwischen verschiedenen Tonarten durch die Sedimentation durch die Schwerkraft beeinflusst zu werden scheint, ist zu beobachten, dass die Gesamtmenge an Phyllosilikaten im Laufe der Zeit entweder nahezu konstant bleibt (8 Fälle) oder leicht abnimmt (4 Fälle) oder zunimmt (7 Fälle). maximale Abweichung innerhalb von 12 %. Ein konsistentes beobachtetes Merkmal ist, dass die Zunahme/Abnahme von Phyllosilikaten entgegengesetzt zu der von Feldspäten ist. Im Gegensatz dazu bleibt der Quarzgehalt zwischen frischem und gealtertem Zustand weitgehend unverändert, mit Schwankungen von weniger als 5 %, die nicht mit denen von Phyllosilikaten oder anderen Mineralien einhergehen. Calcit verhält sich ähnlich, mit Abweichungen von bis zu 10 % in beide Richtungen und ohne eindeutigen Zusammenhang mit anderen Mineralveränderungen.

Der Vergleich zwischen LSM und der durch XRD abgeleiteten experimentell gemittelten Mineralogie für die neunzehn analysierten Proben in dieser Studie (Abb. 2 und ergänzende Abb. 3) bestätigt, dass die Hauptmerkmale der Staubmineralogie durch LSM gut reproduziert werden. Phyllosilikate stimmen gut überein, sowohl was die absoluten Werte (im Bereich von 40–90 % Gehalt) als auch die Probenvariabilität beim Vergleich der beiden Techniken betrifft. Für Calcit und Feldspat reproduziert das LSM ebenfalls gut die Probenvariabilität, wie sie in der XRD erhalten wurde, neigt jedoch dazu, den absoluten Gehalt dieser Mineralien zu überschätzen. Insbesondere Calcit aus der LSM-Analyse zeigt die höchsten Werte für Proben aus Nordafrika (Tunesien, Marokko), Saudi-Arabien, Atacama und Namib − 1. Quarz wird in fast allen Proben im Einklang mit XRD-Beobachtungen identifiziert, mit Ausnahme der Namib − 1- und Namib − 2-Proben, für die kein Quarz aus LSM gewonnen wurde. Diese Proben weisen laut XRD-Analysen auch den niedrigsten Quarzgehalt auf. Im Gegensatz zu Calcit und Feldspäten wird Quarz im LSM im Vergleich zum XRD deutlich unterschätzt, mit Ausnahme von Mauretanien und Äthiopien.

Vergleich der aus LSM ermittelten und mittels Röntgenbeugung (XRD) gemessenen Mineralogie. Die Daten stellen den Vergleich (prozentualer Massengehalt) für (a) Schichtsilikate, (b) Calcit, (c) Feldspäte und (d) Quarz dar. Die XRD-Daten werden an Staubproben gemessen, die auf Filtern gesammelt wurden, und stellen die über die Dauer jedes Experiments integrierte Mineralogie dar61. Die Unsicherheit der XRD-Daten ergibt sich aus der XRD-Einzelmineralkalibrierung und der Gesamtmassenschätzung61. Zu Vergleichszwecken und da bei der XRD nur die kristalline Phase sichtbar ist, wird der prozentuale Gehalt an Mineralien aus LSM neu skaliert, indem der Beitrag nicht kristalliner Mineralien wie Anhydrit und Kieselgur sowie der von Ammoniumsulfat aus der Gesamtmasse entfernt wird. Die LSM-Daten werden über dasselbe Intervall der XRD-Filter-Probenahme gemittelt. Die Unsicherheit der LSM-Durchschnittswerte wird als quadratische Kombination der Massenkonzentrationsunsicherheit (± 27 %, ermittelt mit der Fehlerfortpflanzungsformel unter Berücksichtigung der Unsicherheit von ± 19 % sowohl für die Einzelmineral- als auch für die Gesamtstaubmasse aus der LSM-Analyse) und der Standardabweichung über die berechnet durchschnittlicher Zeitraum.

Die Gesamtmasse der aus LSM rekonstruierten Staubaerosole (Summe der Mineralbeiträge; Abb. 1d–f) nimmt mit Beginn der Staubinjektion in CESAM zu und maximiert den Injektionspeak (erreicht bis zu Zehntel mg m−3). und nimmt mit der Verweilzeit in der Kammer ab (bis auf Werte von weniger als 1 mg m−3 nach 120-minütiger Alterung), was den Intensitätsänderungen in den gemessenen Spektren folgt. Die niedrigste nachgewiesene Massenkonzentration für einzelne Mineralien liegt bei etwa 5 µg m–3, ein Wert, der in der vorliegenden Analyse als Nachweisgrenze angenommen werden kann. Die zeitliche Entwicklung der Gesamtmassenkonzentration von LSM lässt sich gut mit dem Verhalten vergleichen, das aus Größenverteilungsmessungen von online mit der Kammer verbundenen Partikelgrößenmessgeräten abgeleitet wurde (Abb. 1d – f), was darauf hindeutet, dass die Dynamik der Staubpopulation durch LSM-Inversion richtig erfasst wird . Dennoch ist der absolute Wert bis zu einem Faktor 10 niedriger als die Gesamtmasse aus Größenverteilungsdaten (wie für alle Proben beobachtet). Das Verhältnis Größe/LSM-Masse steht im Zusammenhang mit dem Anteil grober Partikel im Staub und nimmt mit zunehmender Alterung in der Kammer ab, um die grobe Komponente zu reduzieren. Es ist zu beachten, dass die Massenkonzentration aus der Größenverteilung aufgrund der geringen Konzentrationen grober Partikel und der größenselektiven Partikelverluste entlang der Probenahmerohre äußerst unsicher ist61. Das Schneiden der Größenverteilung auf einen Durchmesser von 5 µm (Abb. 1d–f) würde den Vergleich erheblich verbessern, was darauf hindeutet, dass die Infrarotbeobachtungen empfindlicher auf Partikel in diesem Größenbereich reagieren.

Um eine weitere Referenz für den Vergleich der Massenkonzentration zu haben, betrachten wir diejenige, die aus der RFA-Elementarzusammensetzung während CESAM-Experimenten berechnet wurde64. Diese Schätzung basiert auf der Massenbestimmung der Hauptbestandteile des Staubs72 und liefert eine robuste Bewertung, die hervorragend mit gravimetrischen Messungen übereinstimmt19,64. Der Vergleich zwischen LSM- und RFA-Massenkonzentrationen (Abb. 3) bestätigt eine sehr gute Übereinstimmung zwischen den beiden Techniken. Die lineare Korrelation zwischen den beiden Variablen ist ausgezeichnet, wie aus dem Korrelationskoeffizienten (R2 = 0,90; 0,98) und dem reduzierten Chi-Quadrat-Wert (χ2red = 1,7; 0,3) hervorgeht (die beiden Wertesätze werden durch Berücksichtigung von drei Ausreißern ermittelt oder nicht). Punkte im Datensatz, siehe Abb. 3). Die Steigung von 0,92 ± 0,12 (einschließlich der drei Ausreißerpunkte) und 0,69 ± 0,08 (Ausreißer ausgeschlossen) weist auf einen durchschnittlichen Unterschied von 8 bis 31 % bei der Anpassung von LSM- und RFA-Daten hin, was auf eine moderate, aber systematische Unterschätzung der Massenkonzentration durch LSM schließen lässt .

Vergleich der aus LSM ermittelten und mittels Röntgenfluoreszenz (XRF) gemessenen Massenkonzentration. Die RFA-Daten werden an Staubproben gemessen, die auf Filtern gesammelt wurden, und stellen die über die Dauer jedes Experiments integrierte Massenkonzentration dar64. Die LSM-Daten werden über das gleiche Intervall der RFA-Filterprobenahme gemittelt und die RFA-Konzentrationen werden um Partikelverluste entlang der Probenahmelinien korrigiert61,64. Datenpunkte in Blau weisen auf drei Ausreißer im Datensatz hin, die Staub aus Saudi-Arabien, Namib-1 und Patagonien entsprechen. Die Unsicherheit der RFA-Massenkonzentration berücksichtigt Verlustkorrekturunsicherheiten, wie in den ergänzenden Methoden beschrieben. Die Unsicherheit bei LSM ist die quadratische Kombination aus der Unsicherheit der LSM-Gesamtmassenkonzentration (± 19 %) und der Standardabweichung über den Durchschnittszeitraum. Die Ergebnisse der linearen Anpassung werden einschließlich statistischer Indikatoren für die Güte der Anpassung (Korrelationskoeffizient, R2 und reduziertes Chi-Quadrat, χ2red) angegeben. Es werden zwei lineare Anpassungen gemeldet: Anpassung 1 (blau) unter Berücksichtigung aller Datenpunkte und Anpassung 2 (rot) zum Entfernen der drei Ausreißerpunkte in Blau aus dem Datensatz. Der grau schattierte Bereich stellt den Bereich der Fit-1-Unsicherheit dar.

In dieser Studie führen wir eine Dekonvolutionsanalyse der gemessenen Infrarot-Extinktionsspektren suspendierter natürlicher Staubaerosole durch, um die Beiträge der einzelnen Mineralienbestandteile zu trennen und diese Beiträge zur Rekonstruktion der mineralogischen Zusammensetzung der Partikel und ihrer räumlich-zeitlichen Variabilität zu verwenden. Berücksichtigt werden neunzehn Proben mit kontrastierender Mineralogie aus weltweiten Quellen.

Die Ergebnisse der LSM-Inversion (relative Mineralhäufigkeiten, Variabilität von Probe zu Probe) stimmen gut mit dem literaturbasierten Wissen über staubmineralogische Merkmale und gleichzeitigen XRD-Messungen überein. Dennoch zeigen sich beim Vergleich absoluter Werte insbesondere bei Quarz, Calcit und Feldspäten Unterschiede zwischen LSM und XRD. XRD und LSM untersuchen unterschiedliche Materieeigenschaften, d. h. Lichtbeugung im Zusammenhang mit der Kristallstruktur bei XRD im Vergleich zu chemischen Bindungen, die zu Rotations- und Schwingungsübergängen bei LWIR führen, und es sind Unterschiede zu erwarten, wie in früherer Literatur erörtert48,49,57. Die Tendenzen der LSM-XRD-Unterschiede in unserer Studie stimmen mit denen überein, die bei Untersuchungen von Sedimentgesteinen festgestellt wurden57.

Die aus LSM rekonstruierte Gesamtmassenkonzentration steht im Einklang mit gleichzeitigen Schätzungen validierter zusammensetzungsbasierter Analysen, die das Potenzial zur Rückgewinnung sowohl einzelner Mineralien als auch der gesamten atmosphärischen Staubmassenbeladungen aus gemessenen optischen LWIR-Signaturen belegen. Trotz einer hervorragenden linearen Korrelation zwischen LSM- und RFA-Daten wird in der Analyse jedoch eine potenzielle systematische Unterschätzung festgestellt.

Der LSM-Ansatz, dh seine Fähigkeit, genaue Mineralhäufigkeiten, relative Mineralanteile und Gesamtmassenkonzentrationen bereitzustellen, hängt von der Realitätsnähe der einzelnen Mineralspektren in Bezug auf Form, Intensität und Position der Absorptionsbanden ab. Mögliche Unterschiede in Größe, Morphologie und chemischem Zustand zwischen Referenz- und echten Mineralien können die Analyse beeinflussen. Zu diesem Zweck und aufgrund der bekannten Artefakte der Pellettechnik23,73 ist es wichtig, Spektren für suspendierte Mineralien anstelle von komprimierten Dünnschichtproben zu haben. Obwohl heutzutage für die Hauptarten, aus denen Staub besteht, eine Reihe von Referenzspektren für suspendierte Mineralien verfügbar sind, wie beispielsweise die in der vorliegenden Analyse verwendeten74,75,76,77, bleibt das Ensemble begrenzt. Wir stellen außerdem fest, dass die meisten Referenzspektren in der Literatur, einschließlich der in dieser Studie verwendeten, für Partikel im Submikronbereich erhalten werden, während in der Natur die meisten dieser Mineralien bis zu mehreren Zehntel Mikrometern reichen. In diesem Zusammenhang zeigt unsere Analyse, dass die derzeit verfügbare Bibliothek von Referenzmineralien eine gute Reproduktion von Absorptionsbanden ermöglicht, die Qualität der Anpassung jedoch nicht immer perfekt ist und ein nicht vernachlässigbarer Basislinienbeitrag erforderlich ist, um die Spektren richtig zu reproduzieren, insbesondere bei niedrige Wellenzahlen. Dies könnte darauf hindeuten, dass einige Mineralbänder nicht perfekt dargestellt werden, und die Tatsache, dass dies bei niedrigen Wellenzahlen auftritt, bei denen der größte Teil der Wechselwirkung von grobkörnigen Partikeln ausgehen sollte, deutet auf eine mögliche Fehldarstellung der Submikron-Referenzspektren im Vergleich zu natürlichen Bedingungen hin. Bei der Betrachtung des Ensembles von Referenzspektren in der vorliegenden Analyse zeigt sich, dass der Datensatz, der häufiger zur LSM-Rekonstruktion beiträgt und die ermittelte Staubmassenkonzentration dominiert, der von Mogili et al.77 ist, der auch der einzige ist, für den dieser einzelne Datensatz verwendet wird Die Mineralgrößen reichen bis zu Supermikrometer-Durchmessern. Der in Mogili et al.77 für Illit, Kaolinit, Montmorillonit, Quarz und Calcit geschätzte Deff liegt zwischen 1,0 und 2,9 µm, was an der Untergrenze liegt, aber mit den für unsere Staubproben angegebenen Werten vergleichbar ist (Tabelle 1) und deutlich höher ist als der Deff für die gleichen Mineralien in weiteren in unserer Analyse berücksichtigten Referenzen, die stattdessen unter 0,6 µm74,75 bleiben (Ergänzungstabelle 3). Diese Ergebnisse untermauern den entscheidenden Einfluss der Größenverteilung in Referenzspektren auf die Qualität der Datengewinnung und der rekonstruierten Mineralogie. In Übereinstimmung mit früheren Studien49 legt unsere Arbeit daher nahe, dass ein limitierender Punkt für die LSM-Anwendung die Repräsentativität der Referenzspektren für einzelne Mineralien ist, ein Datensatz, der konsolidiert und erweitert werden sollte. Es ist eine Überarbeitung (oder der Aufbau einer neuen) Datenbank mit Massenaussterbespektren einzelner Mineralien erforderlich, die sowohl die feine als auch die grobe Mineralgrößenverteilung umfassen würde. Spektren sollten an suspendierten Partikeln und mit hoher Auflösung (2 cm−1 oder besser) aufgenommen werden, um die charakteristischen Merkmale der Mineralien, die für ihre spektrale Speziation entscheidend sind, gut zu erfassen.

Trotz der in den vorherigen Absätzen diskutierten Einschränkungen beweist die vorliegende Analyse eindeutig, dass es möglich ist, die mineralogische Zusammensetzung von Staubaerosolen aus weltweiten Quellen abzurufen und ihre Änderungen während des Transports aufgrund der gravitativen Sedimentation auf der Grundlage ihrer LWIR-Auslöschungssignatur zu verfolgen. Die Ergebnisse der LSM-Entfaltung zeigen keinen systematischen Trend in den beobachteten Veränderungen der Staubmineralogie im Laufe der Zeit, wobei einige der Proben Veränderungen in der Tonaufteilung und Variationen im Feldspatgehalt im Laufe der Zeit zeigten, andere nicht. Generell lässt sich sagen, dass die Tatsache, dass sich die Mineralogie für die verschiedenen Proben in unserer Analyse nicht auf einzigartige Weise entwickelt, darauf hindeutet, dass die größenabhängige Zusammensetzung des Staubs möglicherweise zwischen verschiedenen Quellen nicht gleich ist, was zu unterschiedlichen zeitlichen Entwicklungen der Mineralogie führt zur gravitativen Sedimentation. Tatsächlich sind größengetrennte Zusammensetzungsanalysen von Staub nach wie vor auf wenige Fallstudien20,32 beschränkt und es liegen nur geringe Kenntnisse vor. Analysen, die für nordafrikanischen Staub in Marokko und Kap Verde20,32 durchgeführt wurden, zeigen, dass die Staubmineralogie mit der Größe variiert, die wichtigsten Schwankungen liegen jedoch unter 0,5 und über 20 µm, während die Zusammensetzung zwischen diesen Grenzen gleichmäßiger ist. Diese Art von größensegregierter Mineralogie könnte erklären, warum wir in manchen Fällen keine signifikanten Veränderungen bei der Größenänderung feststellen, obwohl wir wissen, dass unser untersuchter Größenbereich größtenteils im Bereich von 0,5 bis 20 µm liegt.

Die Ergebnisse dieser Studie zeigen, dass die auf Infrarot-Extinktionsspektren angewendete LSM-Analyse verwendet werden kann, um Merkmale der Staubmineralogie im globalen Maßstab abzurufen, und ebnet somit den Weg für eine neue Perspektive der spektroskopischen Untersuchung von Staubaerosolen. Insbesondere sind die Ergebnisse dieser Studie relevant für die Weiterentwicklung der Nutzung früherer, aktueller und nächster Generationen von Hyperspektralsatellitenmissionen wie IASI und IASI − NG, um die Abrufe im UV- oder VSWIR-Bereich, beispielsweise aus dem, zu ergänzen neue EMIT-Mission51. Die zunehmenden Fähigkeiten aktueller und zukünftiger Satelliteninstrumente in Kombination mit neuen Analyseansätzen, wie sie in diesem Artikel vorgestellt werden, können es ermöglichen, die Charakterisierung von Staubaerosolen mittels Fernerkundung weiter voranzutreiben und so neue Möglichkeiten zur Quantifizierung ihrer weitreichenden Auswirkungen auf das Klima bereitzustellen , Luftqualität und Umwelt. Durch die Kombination von UV-, VSWIR- und LWIR-Satellitenmessungen wird erwartet, dass sie endlich Zugang zu umfassenden mineralogischen Informationen im globalen Maßstab ermöglichen. Beachten Sie, dass sich die hier bereitgestellte Analyse zwar auf den mittleren Infrarotbereich konzentriert, die gleichen Überlegungen jedoch möglicherweise auf den fernen Infrarotbereich ausgeweitet werden können und auch für die zukünftige FORUM-Satellitenmission (Far-Infrared Outgoing Radiation Understanding and Monitoring) von Bedeutung sein können. Dies wird Beobachtungen der atmosphärischen Strahlung bis zu 100 µm ermöglichen78, wo spektrale Signaturen von Staubmineralien zu finden sind28,79,80,81. Darüber hinaus ist es für bodengestützte Infrarot-Fernerkundungsbeobachtungen von Bedeutung, beispielsweise, aber nicht beschränkt auf, die von NDACC (Network for the Detection of Atmospheric Composition Changes) bereitgestellten Beobachtungen. Beachten Sie, dass die untere Grenze des Staubsignals, für die der LSM-Ansatz in der vorliegenden Studie erfolgreich angewendet wurde, bei etwa 0,005–0,01 bei 10 µm liegt (als Absorption, au, d. h. 60–130 Mm–1 Extinktionskoeffizient unter Berücksichtigung der Kammeroptik). Weglänge). Für eine 1 km tiefe, gleichmäßige Staubschicht würden diese Auslöschungen einer optischen Aerosoltiefe von 0,06–0,1 entsprechen, ein Wert, der als Minimum angesehen werden kann, um das erforderliche Signal-Rausch-Verhältnis zu erhalten, um mineralogische Informationen aus einer gemessenen Signatur abzurufen.

Der Einsatz von Fernerkundungsbeobachtungen zur Kartierung der Staubmineralogie kann neue Erkenntnisse über die Zusammensetzung staubbeladener Luftmassen liefern, wenn diese emittiert und rund um den Globus transportiert werden, auch in Gebieten, die bisher aufgrund des schwierigen Zugangs noch nicht untersucht wurden (z. B. abgelegene Wüsten- und Ozeangebiete). , kann aber auch Erkenntnisse über neue potenzielle Quellgebiete liefern, die infolge der durch den Klimawandel verursachten Wüstenbildung voraussichtlich zunehmend entstehen werden. Da der LSM-Ansatz sowohl auf kristalline als auch auf nicht-kristalline und amorphe Verbindungen reagiert, kann er tatsächlich von hoher Relevanz für die Untersuchung von Aerosolen in großen Breitengraden und vulkanischem Staub sein, die aus einem erheblichen amorphen und nicht-kristallinen Anteil bestehen82,83.

Mineralogische Daten im globalen Maßstab können grundlegende neue Erkenntnisse für die Verbesserung der Leistung von Erdsystemmodellen zur Reproduktion des Staubkreislaufs in der Atmosphäre liefern. Während bodenmineralogische Datensätze immer mehr in Modellschemata integriert werden41,84, auch in Perspektiven aus der EMIT-Mission51, sind neue globale Beobachtungsdaten für beide Modellassimilations- und Validierungsübungen von grundlegender Bedeutung, insbesondere für eine bessere Bewertung der staubklimarelevanten Eigenschaften . Schließlich kann das Abrufen mineralogischer Informationen in großem Maßstab auch zu einem besseren Verständnis der Mechanismen hinter der Staubvariabilität und der Quellenidentifizierung führen und kann auch zur Verfolgung von Nährstoffeinträgen in Ozeane und Ökosysteme verwendet werden, die für die Zuordnung biogeochemischer Kräfte von grundlegender Bedeutung sind13.

Abschließend möchte ich sagen, dass die in dieser Studie vorgestellte Analyse auf Labor-Extinktionsspektren basiert, die in einem Spektralbereich und einer Auflösung gemessen wurden, die mit denen vergleichbar sind, die von Satelliten-Hyperspektralsensoren erfasst werden können. Es muss jedoch erwähnt werden, dass atmosphärische Aerosolbeobachtungen per Satellit im Vergleich zu Labormessungen durch das Signal-Rausch-Verhältnis der Infrarotstrahlungsmessungen der aktuellen Generation beeinflusst werden, wodurch die Aerosolsignatur teilweise verdeckt werden kann. Bei Nadir-Beobachtungsinstrumenten können möglicherweise auch eine inhomogene vertikale Verteilung der Aerosole und die begrenzte vertikale Empfindlichkeit der Beobachtungen ein limitierender Faktor bei der Isolierung der spektralen Signatur des Aerosols sein. Darüber hinaus müssen bei allen Arten realer Satellitenbeobachtungen auch Interferenzen infrarotabsorbierender gasförmiger Spezies, Wolken und der Oberfläche aus der Perspektive des vollständigen Strahlungstransfers berücksichtigt werden. In diesem Zusammenhang sind dringend Studien erforderlich, die sich auf die Anwendung des LSM-Ansatzes auf reale LWIR-Fernerkundungsbeobachtungen konzentrieren.

Die in dieser Arbeit analysierten experimentellen Staubdaten werden in der 4,2 m3 großen CESAM-Kammer aus rostfreiem Stahl (französisches Akronym für Experimental Multiphasic Atmospheric Simulation Chamber)62 ermittelt und in 61,63,64,85 vollständig beschrieben. Das Ziel der Experimente besteht darin, die spektralen optischen Eigenschaften von Mineralstaubaerosolen und ihre globale Variabilität im Bereich von UV-Vis bis LWIR (0,37 − 16 µm, 625–27.027 cm–1) zu untersuchen. Zu diesem Zweck wird eine Reihe von 19 natürlichen Bodenproben mit unterschiedlicher Mineralogie ausgewählt, die repräsentativ für die Vielfalt der Oberflächenzusammensetzung auf globaler Ebene sind, basierend auf gleichzeitigen Informationen aus einer globalen Datenbank zur Bodenmineralogie69. Die identifizierten Proben decken die vier Kontinente und beide Hemisphären ab und umfassen Nordafrika (Algerien, Libyen, Mauretanien, Marokko, Tunesien), die Sahelzone (Tschad, Mali, Niger), Ostafrika und den Nahen Osten (Äthiopien, Kuwait, Saudi-Arabien) sowie Ostafrika Asien (China), Nordamerika (Arizona), Südamerika (Chile, Argentinien), Südliches Afrika (Namibia) und Australien. Ihre Liste und Herkunft sind in der Ergänzungstabelle 1 aufgeführt.

Mineralstaub-Aerosole dieser Proben werden durch mechanisches Schütteln der natürlichen Ausgangsböden erzeugt, ein Verfahren, das das Sandstrahlen von Böden aufgrund der Versalzung während der Winderosion nachahmen kann, wie es in ariden und semi-ariden Regionen auftritt. Diese Technik erzeugt Staubaerosol mit realistischer mineralogischer Zusammensetzung und Größenverteilung in Bezug auf atmosphärische Bedingungen61,63,85. Wie in Di Biagio et al.61 erörtert, hängen Unterschiede in der Größenverteilung und Massenkonzentration für die verschiedenen Proben mit Unterschieden in den Bodeneigenschaften und seiner Einstellung zur Erzeugung von Aerosolen, insbesondere bei groben, zusammen, da das gleiche Protokoll für die Stauberzeugung angewendet wird Fraktion. Das durch das mechanische Schütteln erzeugte Staubaerosol wird in das CESAM-Volumen injiziert und für einen Zeitraum zwischen 60 und 120 Minuten in Suspension belassen, während die Entwicklung seiner physikalisch-chemischen und spektraloptischen Eigenschaften mit einer Reihe von Instrumenten gemessen wird, die sowohl in situ als auch messen online mit der Kammer verbunden, wie in der Ergänzungstabelle 2 beschrieben. Der einzige Alterungsprozess, der während der 120-minütigen Staubsuspension in CESAM auftritt, ist die gravitative Sedimentation, die den fortschreitenden Verlust grober Partikel während des Transports von Schwaden über mittlere bis große Entfernungen reproduzieren soll die echte Atmosphäre. Wie von Di Biagio et al.61 erörtert, erstreckt sich die Größenverteilung der Staubanzahl, gemessen mit Scanning Mobility Particle Sizer (SMPS) und Optical Particle Counters (OPCs), auf dem Höhepunkt der Injektion bis zu Zehntel µm und entwickelt sich im Laufe der Zeit rasch weiter Experimente: Insbesondere der grobe Modus über 5 µm Durchmesser nimmt schnell ab, und die beobachtete Dynamik reproduziert gut die Größe − selektive Änderungen, die im Feld innerhalb von 1 bis 5 Tagen nach dem Transport beobachtet wurden39,70. Die Massenkonzentration von Staubaerosolen in CESAM (abgeleitet aus der Zahlengrößenverteilung unter der Annahme einer Dichte von 2,5 g cm−340,86) erreicht am Höhepunkt der Injektion bis zu Zehntel mg m−3, was mit Beobachtungen während der Nähe von Staubstürmen übereinstimmt zu den Quellregionen20 und sinkt nach 120-minütiger Alterung in CESAM auf Werte von weniger als 1 bis 2 mg m−3 (aufgrund der kombinierten Wirkung von Gravitationsablagerung und Verdünnung durch instrumentelle Probenahme), vergleichbar mit dem, was nach mehreren Transporttagen gemessen wurde Afrikanische Quellen zum Mittelmeer und zum Atlantik65,66. Diese Beobachtungen deuten daher darauf hin, dass ein 2-stündiges Alterungsexperiment in CESAM die zeitlichen Änderungen der Größenverteilung und Massenbelastung von Staubaerosolen reproduziert, wie sie in der realen Atmosphäre von der Emission bis zum Transport über mittlere bis große Entfernungen beobachtet werden. Als Proxy für die Größenverteilung ist der effektive Durchmesser (Deff) definiert als \({{\varvec{D}}}_{{\varvec{e}}{\varvec{f}}{\varvec{f}} }=\frac{\sum_{{\varvec{i}}}{\varvec{\pi}}{{{\varvec{D}}}_{{\varvec{i}}}}^{3}{ \varvec{d}}{{\varvec{N}}}_{{\varvec{i}}}}{\sum_{{\varvec{i}}}{\varvec{\pi}}{{{\ varvec{D}}}_{{\varvec{i}}}}^{2}{\varvec{d}}{{\varvec{N}}}_{{\varvec{i}}}}\) wird für die verschiedenen Experimente berechnet. Alle Kammerexperimente werden bei Raumtemperatur und trockenen Bedingungen (relative Luftfeuchtigkeit < 2 %) durchgeführt. Um die Wiederholbarkeit zu testen, werden in der Regel zwei Experimente pro Bodentyp durchgeführt. Die Kammer wird zwischen jedem Experiment evakuiert und auf einem Druck von 3∙10−4 hPa gehalten und zwischen Experimenten mit unterschiedlichen Böden manuell gereinigt, um eine Verschleppung von Kontaminationen zu vermeiden. Die Hintergrundkonzentrationen von Aerosolen in der Kammer betragen weniger als 2,0 µg m‒3, was etwa einem Faktor 1000 unter den Betriebsbedingungen entspricht.

Gleichzeitig mit der Größenverteilung und Massenkonzentration wird die Entwicklung des LWIR-Extinktionsspektrums suspendierter Staubaerosole online über die gesamte Dauer jedes Experiments mithilfe eines In-situ-Fourier-Transform-Infrarotspektrometers (FTIR) überwacht, das mit einer Multi-Pass-Zelle62 verbunden ist ,87 sorgt für eine gesamte optische Weglänge von (182,5 ± 0,5) m innerhalb der Kammer. Das Staubextinktionsspektrum wird aus FTIR ermittelt – gemessene Absorption zwischen 625 und 5000 cm−1 (2 − 16 µm Wellenlängenbereich) mit einer Auflösung von 2 cm−1 über 2-Minuten-Intervalle. Für jedes Experiment wird das FTIR-Hintergrundspektrum unmittelbar vor der Staubinjektion in CESAM erfasst. Beachten Sie, dass die FTIR-Spektren bei der Analyse bei einer Auflösung von 8 cm-1 verringert werden, um der Auflösung der Referenzspektren zu entsprechen (ergänzende Methoden).

Die mineralogische Gesamtzusammensetzung der Staubaerosole in der Größenfraktion < 10,6 µm Durchmesser wird durch Röntgenbeugung (XRD) an Proben ermittelt, die über die gesamte Dauer jedes Experiments auf Filtern gesammelt wurden. Die Analyse der XRD-Spektren lieferte den Massenanteil von Tonen, Quarz, Calcit, Dolomit, Gips und Feldspäten in den Aerosolen. Zusätzlich wird Röntgenfluoreszenz (XRF) an den Filterproben durchgeführt, um die elementare Zusammensetzung des Staubs zu ermitteln, und dann zur Rekonstruktion der Staubmassenkonzentration während der Experimente verwendet64,72.

Die in der CESAM-Kammer gemessenen LWIR-Extinktionsspektren für natürliche Staub-Aerosol-Mischungen werden mathematisch entfaltet, um sie als LSM der einzelnen Mineralbestandteile darzustellen48,56,57. Unter der Hypothese der äußeren Vermischung lässt sich die spektrale Extinktion von Staub als Funktion der Zeit wie folgt beschreiben:

Dabei sind Ci(t) die Koeffizienten, die den Beitrag des Minerals i zu den Extinktionsspektren zum Zeitpunkt t des Experiments darstellen, Exti (λ) die Referenz-Extinktionsspektren für Mineral i, Extb(λ,t) der Offset-Term ( Polynombasislinie) der Gleichung, und Residual(λ,t) ist die Differenz zwischen gemessenen Extmeas(λ,t) und modellierten Extmod(λ,t)-Spektren.

Unter Verwendung der geschätzten Koeffizienten Ci(t) kann der Massenkonzentrationsbeitrag (MC, µg m−3) jedes Minerals zur Staubmischung als Funktion der Zeit wie folgt berechnet werden:

Dabei ist MCi,ref die Massenkonzentration für die gemessene Referenz und xi,ref und xCESAM die Pfadlängen, die für Transmissionsspektroskopiemessungen in den Referenzstudien bzw. in CESAM verwendet werden. Die Unsicherheit des abgeleiteten MCi wird auf 19 % (90 %-Konfidenzintervall) geschätzt (ergänzende Methoden).

Um die Koeffizienten Ci(t) und Extb(λ,t) in Gl. (1) Es wird ein automatisches Anpassungsverfahren der kleinsten Quadrate angewendet. Der Algorithmus verwendet als Eingabe die gemessenen Extinktionsspektren und Referenzmineralspektren und liefert die Ci(t)- und Extb(λ,t)-Werte, die die beste Überlappung zwischen experimentellen und modellierten Daten ermöglichen. Das Verfahren berechnet die Basislinie lokal. Bei der Berechnung von Ci(t) wird beim Abruf nur eine Einschränkung für positive Werte festgelegt, obwohl in einigen Einzelfällen bestimmte Mineralien aus der Analyse entfernt werden müssen, da ihre Einbeziehung unrealistische Ergebnisse liefert. Die Berechnungen werden mit der gleichen 2-Minuten-Auflösung wie die FTIR-Spektrenerfassung durchgeführt und sind auf den Bereich 740–1475 cm−1 (6,8 bis 13,5 µm) beschränkt, also auf den Bereich, in dem die intensivsten und spektral unterschiedlichsten Staubsignaturen gefunden werden23,28 . Beachten Sie, dass oberhalb von 1250 cm−1 (< 8 µm) die spektrale Signatur der Hauptstaubmineralien erheblich schwächer wird (ergänzende Abbildung 2), mit der einzigen Ausnahme von Karbonaten, und dass in diesem Spektralbereich die CESAM-Extinktionsspektren aufgrund möglicher Reste zusätzliches Rauschen aufweisen Verunreinigungen durch Wasserdampfleitungen aufgrund von Spuren von H2O während der Experimente. In der Arbeit werden Ergebnisse im Bereich von 740 bis 1250 cm−1 (8 − 13,5 µm, entsprechend dem Infrarot-Atmosphärenfenster) gezeigt und diskutiert.

Der mittlere quadratische Fehler (RMSE) der Residuen, berechnet als \(\sqrt{\frac{\sum_{\lambda }{({Ext}_{mod}\left(\lambda \right)-{Ext}_ {meas}\left(\lambda \right))}^{2}}{N}}\), wobei N die Anzahl der Datenpunkte ist, wird zur Qualitätsbewertung der LSM-Anpassung verwendet. Der normalisierte mittlere quadratische Fehler (NRMSE) ist das Verhältnis des RMSE zum durchschnittlichen Extmod (λ).

Da zwei Experimente pro Bodentyp durchgeführt wurden, wurde das LSM für jede Probe zweimal wiederholt. Der Vergleich der Ergebnisse in den beiden Fällen zeigt die Wiederholbarkeit des gesamten Verfahrens, sowohl bei den prozentualen Beiträgen der gewonnenen Mineralien als auch bei der zeitlichen Dynamik. Wir möchten jedoch betonen, dass die LSM-Analyse in jedem Zeitschritt unabhängig und ohne vorherige Informationen durchgeführt wird. Dies bedeutet, dass die Reproduzierbarkeit der Ergebnisse und die Robustheit der Spektralanalyse bei jedem Zeitschrittabruf für jedes Experiment überprüft werden.

Auf dieser Grundlage wurde eine Bibliothek mit Referenz-Extinktionsspektren für einzelne Mineralien erstellt, aus denen sich Staub zusammensetzt, einschließlich Silikaten (Familien der Phyllosilikate (Glimmer-, Serpentin-/Kaolinit-, Smektit-, Chlorit- und Talk-/Pyrophyllit-Gruppen) und Tektosilikate (Feldspat- und Silikat-Gruppen), Carbonaten und Sulfaten). auf in der Literatur verfügbaren Daten. Für den Bibliotheksaufbau haben wir Datensätze bevorzugt, die Messungen an suspendierten Aerosolpartikeln anstelle von komprimierten Pellets entsprechen, die die natürlichen Aerosolproben in der Luft besser darstellen und deren Spektren nicht durch bekannte Artefakte wie die Verschiebung des Absorptionsbandenpeaks und die Änderung der Absorption beeinflusst werden Bandtiefe und Profil73. Mehrere Studien erfüllten diese Anforderung und ermöglichten die Erfassung von Daten für die wichtigsten Tonarten (Illit, Kaolinit, Montmorillonit), Quarz, Karbonate (Kalzit, Dolomit), Feldspäte (Albit, Oligoklas), Sulfate (Anhydrit) und Kieselgur (amorphe, nicht kristallisierte). Silica-Material)74,75,76,77. Für andere Mineralien, für die keine Literaturdaten zu suspendierten Partikeln verfügbar sind, haben wir auf klassische Pelletmessungen verwiesen, einschließlich Referenzen für fünf Schichtsilikate (Chamosit, Chlorit, Montmorillonit, Serpentin, Talk)73 und Tektosilikate (Orthoklas; Caltech-Server für Mineralspektroskopie). Alle Referenzmineralspektren wurden für Partikel in Submikrongröße erfasst, die im Allgemeinen auf D < 2 µm beschränkt waren, mit der einzigen Ausnahme von Mogili et al.77, die den Bereich der gemessenen Durchmesser auf bis zu 7,5 µm erweiterte. Die spektrale Auflösung betrug für die meisten Datensätze 8 cm−1. Eine Zusammenfassung der verwendeten Referenzspektren und Bedingungen für deren Erfassung finden Sie in der Ergänzungstabelle 3 und im Detail unter „Ergänzende Methoden“. Ergänzende Abbildung 2 zeigt die Referenzspektren für verschiedene Mineralien, die in dieser Studie verwendet wurden. Beachten Sie, dass für die erwarteten vorherrschenden Mineralien im Staub (Illit, Kaolinit, Montmorillonit, Quarz und Calcit) verschiedene Referenzspektren aus verschiedenen Literaturstudien in der Bibliothek enthalten sind, um den Einfluss verschiedener Datensätze auf den Prozess zu bewerten. Im Gegensatz dazu werden Eisenoxide verworfen, da sie aufgrund ihrer relativ flachen Spektren, die wir getestet haben, keinen Beitrag zur Entfaltungsanalyse der Absorptionspeaks leisten, während sie möglicherweise die Schätzung der Basislinie verzerren.

Zusätzlich zu Staub, aus dem Mineralien bestehen, haben wir auch die Spektren von H2O und CO2 in die Bibliothek aufgenommen, um einen möglichen Beitrag zu den gemessenen Staubspektren zu berücksichtigen. Außerdem sind Ammoniumsulfat-Aerosolspektren mit Absorptionsbanden bei 7,0 und 8,9 µm88 als Kontroll-Nicht-Staub-Spezies enthalten, um den Entfaltungsprozess zu bewerten. Es wird ein Kontroll-Ammoniumsulfat-Aerosol erhalten, das für alle Proben einen vernachlässigbaren Beitrag (typischerweise < 2 %) zur rekonstruierten Gesamtstaubmasse leistet.

Die Daten der Simulationskammerexperimente (LWIR-Spektren aus FTIR sowie Gesamtmassenkonzentrationen und effektive Durchmesser aus der Größenverteilung), die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind über die Datenbank für atmosphärische Simulationskammerstudien (DASCS) des EUROCHAMP-Datenzentrums verfügbar (https://www.eurochamp.com/). ://data.eurochamp.org/data-access/chamber-experiments/) mit den in der Ergänzungstabelle 4 aufgeführten Identifikatoren. Referenzspektren für einzelne Mineralien werden in veröffentlicht74,75,76,77. Daten von Dorschner et al.73 stammen aus der Heidelberg-Jena-St.Petersburg-Database of Optical Constants (HJPDOC, https://www2.mpia-hd.mpg.de/HJPDOC/index.php; letzter Zugriff März 2023). ). Daten vom Caltech Mineral Spectroscopy-Server können unter http://minerals.gps.caltech.edu/files/Infrared_MIR/Minerals_From_JK/Index.htm abgerufen werden. letzter Zugriff März 2023. Die HITRAN-Daten (High-Resolution Transmission Molecular Absorption Database) können unter https://hitran.org/about/ heruntergeladen werden (letzter Zugriff März 2023). Die mineralogischen XRD-Daten in Abb. 2 stammen von Di Biagio et al.61 (in ihren Begleitinformationen). Die Daten zur RFA-Massenkonzentration in Abb. 3 wurden in Caponi et al.64 veröffentlicht.

Die lineare Spektralmischungsanalyse wurde mit ANIR POLWIN durchgeführt, einer frei verfügbaren Routine, die bei der CEAM Foundation entwickelt und vom Eurochamp-Rechenzentrum vertrieben wird: https://data.eurochamp.org/anasoft/ (letzter Zugriff März 2023).

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Diese Arbeit wurde vom Forschungs- und Innovationsprogramm Horizon 2020 der Europäischen Union im Rahmen der Infrastrukturaktivität EUROCHAMP-2020 im Rahmen der Fördervereinbarung Nr. finanziert. 730997. Es wurde vom französischen Nationalprogramm LEFE/INSU (Les Enveloppes Fluides et l'Environnement/Institut National des Sciences de l'Univers) und vom OSU-EFLUVE (Observatoire des Sciences de l'Univers-Enveloppes Fluides de) unterstützt la Ville à l'Exobiologie) durch gezielte Forschungsförderung für das RED-DUST-Projekt. CNRS-INSU dankt für die Unterstützung der CESAM-Kammer als nationale Einrichtung im Rahmen der französischen ACTRIS-Forschungsinfrastruktur sowie des AERIS-Datenzentrums (www.aeris-data.fr) für die Verbreitung und Bereinigung der von der CESAM-Kammer produzierten Daten durch das Hosting des EUROCHAMP-Rechenzentrums (https://data.eurochamp.org). Diese Arbeit wurde vom Centre National d'Études Spatiales (CNES) über ein TOSCA/FORUM-Stipendium unterstützt. CDB wurde vom CNES und vom CNRS über das Labex L–IPSL unterstützt, das von der ANR finanziert wird (Zuschuss Nr. ANR–10–LABX–0018). Die Fundación CEAM wird teilweise von der Generalitat Valenciana unterstützt. Die Autoren danken Prof. Paul Kleiber für seine Hilfe beim Aufbau der Referenzmineraliendatenbank und ihrer Verwendung.

Université Paris Cité und Univ Paris Est Creteil, CNRS, LISA, F-75013, Paris, Frankreich

Claudia Di Biagio und Paola Formenti

Univ Paris Est Créteil und Université Paris Cité, CNRS, LISA, F-94010, Créteil, Frankreich

Jean-François Doussin, Mathieu Cazaunau, Edouard Pangui, Juan Cuesta und Pasquale Sellitto

Nationales Institut für Geophysik und Vulkanologie, Ätna-Observatorium, Catania, Italien

Pasquale Sellitto

EUPHORE Labs., Fundación CEAM, 46980, Paterna, Valencia, Spanien

Milagros Ródenas

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JFD, CDB und PF konzipierten die Studie, führten die Datenanalyse durch und diskutierten die Ergebnisse. CDB, MC und EP führten die Kammerexperimente mit Beiträgen von JFD und PF durch. MR hat die Dekonvolutionssoftware entwickelt und deren Verwendung validiert. JC und PS beteiligten sich an der Diskussion der Ergebnisse. CDB leitete die Erstellung des Manuskripts. JFD, PF, MR, JC und PS trugen zur Bearbeitung und Überprüfung des Manuskripts bei.

Korrespondenz mit Claudia Di Biagio.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Di Biagio, C., Doussin, JF., Cazaunau, M. et al. Die optische Infrarotsignatur offenbart die Quellenabhängigkeit und die Entwicklung der Staubmineralogie entlang des Transports, wie durch Laborstudien gezeigt. Sci Rep 13, 13252 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39336-7

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Eingegangen: 29. März 2023

Angenommen: 24. Juli 2023

Veröffentlicht: 15. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39336-7

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